利用手性金属微结构增强单层过渡金属硫化物谷极化圆偏光产生的研究

Two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDCs) have recently attracted extensive attention for their unique electronic and optical properties. The monolayer TMDCs are direct-bandgap semiconductors that exhibit encouraging light-emitting properties in the visible to near-infrared wavelength range, making them the promising candidate for various nanophotonic devices. Moreover, the breaking of inversion symmetry and strong spin-orbit coupling in TMDCs lead to valley-selective circular dichroism (CD) and circularly polarized photoluminescence (CPL). In this proposal, we investigate the valley optical selection rule for interband transition correlates the valley pseudospin and the polarization of the photon, and plan to perform optical control over the circularly polarized emissions of monolayer TMDCs using surface plasmon polaritons in chiral nanostructures. The highly concentrated light field at the metal/dielectric interface leads to an enhanced light-matter interaction, and the chirality of the metallic nanostructure can amplify the valley polarization. By carefully design and optimize the planar metal-TMDC structure, surface-enhanced circularly polarized photoluminescence can be obtained with higher quantum yield and higher degree of circular polarization. This study will bring us better understanding of the valley-spin relaxation and recombination processes, and enable better control and performance of TMDCs for applications in optical integration technology and novel light-emitting devices.

近年来，二维过渡金属硫族化物以其优异的特性成为学者研究的热点。单层的过渡金属硫化物材料，具有可见光波段的直接带隙，激子束缚能高，是理想的半导体发光材料。同时，该材料存在很强的自旋轨道耦合效应和空间反演非对称性，通过改变载流子的自旋-能谷极化程度，可以产生不同程度的圆偏振荧光。本项目针对单层二硫化钼和二硫化钨材料中能谷极化相关的光学跃迁过程，结合手征性金属微结构中的表面等离子体共振现象，利用极化激元对左旋和右旋圆偏振光的不同响应，对二维金属-半导体复合样品的圆偏振荧光发光特性进行调控，就如何实现材料的表面增强圆偏振荧光进行实验研究，以期获得更高的荧光量子产率和圆偏振度。本课题对单层过渡金属硫化物材料在光子集成技术和发光器件上的发展有重要的科学意义和实用价值。

本项目研究了二维材料中自旋极化弛豫过程的物理机制；结合表面等离子体共振现象，对二维半导体材料的圆偏振光辐射特性进行调控，以期获得更高的荧光量子产率和圆偏振度。本课题探讨了如何利用外界物理条件对其发光过程和特性进行调控，这项工作对光子集成技术和发光器件上的发展有重要的科学意义和实用价值。.本项目的主要研究包括：二维材料能谷-自旋相互作用下的光学跃迁选择定则；谷极化弛豫瞬态过程的物理机制；二维金属周期结构的光学圆二色性及其对近邻材料的影响；如何通过低温、高压、近邻作用等外部条件调控二维材料的光学响应函数，从而改变其出射光的圆偏振度以及偏振角度分布；以及金属-二维材料复合结构光学特性。.通过对单层及有限多层二硫化钨二维材料的稳态荧光的强度及其圆偏振度的测量、能谷极化瞬态过程的观察，我们发现，由Γ能谷声子辅助的谷间散射是造成能谷偏振度下降的主要因素。我们的实验为Γ能谷辅助的K-K’谷间散射提供了确实证据。同时，谷极化度弛豫机制的厘清，有利于进一步调控二维材料的能谷偏振度，开发基于谷极化材料的新型偏振光学元件。同时，我们研究了温度、压力、掺杂浓度等因素调控下铟化硒、二硫化钨等二维材料的荧光、光学二次谐波信号的圆偏振度的变化规律。我们发现，超薄二硫化钨样品荧光偏振度随厚度异常增长。此外，随着压力的增加，铟化硒材料相邻晶面之间发生极其轻微的侧移，材料发出的光学圆偏振二次谐波的偏振度从接近100%下降到接近0，而偏振角度分布则从D3h对称分布转化为镜面对称分布。当高压撤出时，材料的光学性质可以接近无损地回到初始状态。这一实验发现，为制备可调控的新型圆偏光光源和感应系统提供了新思路。此外，我们测量了具有不同平面手征性的二维金属周期结构的圆二色吸收谱和圆偏光激发二次谐波信号，发现尽管金属周期结构可以实现光学过程的表面增强，但是发光外部量子产率极低，实验上损耗及热响应大于增强效应。复合结构中的隔断层需要同时起到电荷隔离和金属-半导体胶合的作用。