金属纳米颗粒-薄膜间隙腔与单层过渡金属硫化物中面外激子的强耦合作用

Achieving strong coupling between optical resonator and quantum emitters is the key aspect of studying and testing of the fundamental concepts of quantum mechanics in the area of cavity-quantum electrodynamics(QEDs), which also benefits the development of cutting-edge applications such as fine-tuning of chemical reactions, ultralow-power threshold lasers and frequency conversion at the singe photon level. To strengthen the light-mater coupling, the current approaches rely on ultrasmall mode volume provided by metal nanostructures. However, the optimized alignment of the transition dipole moment of single emitters with respect to the cavity field remains a challenge. In this project we propose the out-of-plane excitons in monolayered semiconductors MoTe2 could be a good candidate of emitters with transition dipoles naturally aligned along the local fields in metal nanosphere-film cavity. Such an optimized alignment configuration for the emitter-cavity construct would result in strong coupling at room temperature and thus pave the way for fabrication of reliable and robust strong-coupling systems for practical applications.

实现光学谐振腔与单个量子发射体之间的的强耦合作用是应用腔量子动力学方法来研究和检验量子力学基本概念的重要内容，也是实现一系列尖端技术应用的基础条件。当前的研究集中于用金属纳米结构实现的超小光学谐振腔来增强光与分子、量子点等量子发射体之间的耦合强度，但是金属纳米腔模场与量子发射体之间的空间取向匹配一直是一个挑战。本项目提出利用具有面外激子响应的单层半导体材料MoTe2作为量子发射体，将其嵌入到金属纳米球-薄膜间隙腔中构成金纳米球-MoTe2-薄膜的层式耦合结构。由于面外激子跃迁偶极矩与间隙腔模场空间取向一致，因而自动满足优化的耦合匹配条件，产生最大的耦合强度。围绕这一核心内容，本项目将展开对金属纳米球-薄膜的模式调控和单层MoTe2的面外激子响应特性的深入研究，并探索金纳米球-MoTe2-薄膜结构产生室温强耦合作用的条件，为构建可靠实用的强耦合系统提供理论与实验基础。

实现光与物质间的强耦合作用一直是腔量子动力学研究领域关注的的重点话题。特别地，在室温条件下实现这种强耦合作用更是凝聚态物理领域长久亟待解决的目标性问题。虽然近年来发展起来的基于金属等离激元结构的超小纳米谐振腔方案初步证实了室温条件下强耦合作用的现实可行性，但该方案架构要求载入到纳米腔中的量子辐射体跃迁偶极矩精准匹配纳米光腔中的局域电场方向，因而成为当前制备和构造出稳健可靠的室温强耦合系统所面临的一项挑战性难题。针对这个问题，我们在本项目中提出了采用单层二维半导体材料中的面外激子和贵金属纳米球颗粒-薄膜耦合实现室温条件下的光-物质强耦合作用。我们选取了单层二维MoTe2作为纳米腔间隙中填充的量子辐射体，结合数值模拟计算设计并制备出了相应的纳米耦合结构。实验测量研究发现单层二维MoTe2在短波近红外区同时具有面内和面外方向的两种激子响应类型，并在激发和发射过程表现完全不同的光学特性。通过采用我们自主发展的精细实验测量方法，观察确认了该耦合系统在室温条件下产生的强耦合作用效应，且验证了该耦合作用发生于金纳米球颗粒-薄膜间隙腔和单层MoTe2的面外激子之间，其面内激子则没有任何贡献。相比于其它基于金属等离激元纳米结构的室温强耦合作用体系，本项目研究实现的强耦合系统具有制备简单、性能可靠稳定、耦合强度高等特性，亦将为进一步探索超强耦合作用下的各种新奇物理效应和相关应用提供一个崭新的研究架构和平台。此外，我们扩展研究了基于纳米颗粒-薄膜体系的等离激元结构在非线性光学和光度量学方面的潜力，揭示和证实了该体系结构呈现的极端几何非对称性对光学二次谐波产生过程的巨大增强效应以及在亚波长光场探测方面的应用潜力。