单层过渡金属硫化物中能谷赝自旋态相干操控的实验研究

Due to the strong spin-orbit coupling and the absence of a crystal inversion symmetry in monolayer transition metal dichalcogenides (TMDCs) such as tungsten disulphide (WS2) and molybdenum diselenide(MoSe2) et.al., two kinds of non-equivalent but energy-degenerated valley states(indicated by |K> and |K'>, respectively) are present at the corners of the hexagonal Brillouin zone in K-momentum space. In addition to the electron spin, the carriers in those materials also possess the valley degree of freedom (valley pseudospin )in analogous to the electron spin. It raises the intriguing prospects of valleytronics and quantum information processing, which exploit the valley degree of freedom to carry information. Recently, the possibilities of the coherent manipulation of the valley pesudospins are promoted by the realization of the generation of valley pseudospins and the lifted degeneracy of two valleys(Zeeman effect and optical Stark effect), In this project, we will exploit the coherent manipulation of the valley pseudospins in monolayer TMDCs in detail by polarized-resolved ultrafast laser spectroscopy and polarized-resolved micro-photoluminescence techniques, and then, explore the potential application of monolayer TMDCs in Valleytronics and quantum information processing.

在单层过渡金属硫化物(MX2，M=Mo、W，X=Se，S)中，由于强的自旋-轨道耦合和结构反转非对称性，产生两类不等价、能量简并的能谷态|K>和|K'>，因此，这类材料中的载流子除了具有电子自旋自由度，还具有类似电子自旋的能谷自由度，即能谷赝自旋。利用能谷自由度进行量子信息处理，促进了能谷电子学、量子信息领域研究发展。最近，能谷赝自旋态的成功制备和不同能谷赝自旋态能量简并的解除（利用Zeeman效应和光学Stark效应），使得能谷赝自旋态的相干操控成为研究热点。本项目将利用（偏振分辨）超快泵浦-探测实验技术和偏振分辨微区光谱技术，在单层过渡金属硫化物材料中，详细开展能谷赝自旋态相干操控的实验研究，为探索这类材料在能谷电子学、量子信息领域的潜在应用打下基础。

固态体系中量子态(如电子自旋)的有效制备及其操控，一直是自旋电子学、量子信息与量子计算等未来信息技术领域研究中重要的前沿课题。新材料、新结构的不断出现极大促进这些研究领域的发展。最近几年，以单层MoS2为代表的单层过渡金属硫化物(MX2，M=Mo、W，X=Se，S)的成功制备，其优异的光学、电学特性，使得单层MX2成为纳米电子学、自旋电子学和光电子学的理想二维半导体材料。类似石墨烯，单层MX2材料具有六角型晶体结构，由于自旋-轨 道 耦 合 和 结 构 反 转 对 称 性 的 破 缺，在动量空间产生两类不等价的、能量简并的|K>和|K'>能谷态。在这类材料中，除了拥有电子自旋自由度，还拥有类似电子自旋的能谷自由度，称之为能谷赝自旋，出现了研究能谷自由度携带信息的能谷电子学。单层MX2材料的出现为固态量子信息等领域的研究提供了新的机遇和研究平台。类似于自旋电子学中的自旋产生、自旋操控等研究课题，在MX2材料中实现能谷赝自旋的产生及其操控，同样是能谷电子学的重要研究方向，是实现能谷电子学器件和量子信息处理的物理基础。最近，能谷赝自旋态的成功制备和不同能谷赝自旋态能量简并的解除(利用Zeeman效应和光学Stark效应)，使得能谷赝自旋态的相干操控成为研究热点。.在我们的研究内容中，制备了高质量单层WSe2样品，通过外加垂直样品的磁场，解除|K>和|K’>能谷量子态的能量简并，来实现能谷赝自旋的相干操控。利用强磁场、偏振分辨微区光荧光谱测量系统，实验发现，当外加磁场为+9T时，样品发出荧光电矢量的线偏振面，相比于无磁场的实验条件，发生了近27°的旋转；当外加磁场为-9T时，偏振面的旋转角度大小相等，方向相反。证实了可以利用外加磁场实现操控能谷赝自旋的相干叠加态，为能谷量子态在量子信息中的应用迈出重要的一步。此项成果发表在PRL 117, 187401(2016)，编辑推荐文章，他引超过55次，为探索这类材料在能谷电子学、量子信息领域的潜在应用打下基础。