碳材料可控氮掺杂改性及在电化学器件中的应用研究

碳材料具有化学稳定性强、电势范围宽、生物相容性高等优点，已广泛应用于电催化、电化学传感等领域。本项目拟开展氮掺杂碳材料可控改性研究，通过调控金属催化剂、前躯体种类以及反应温度等合成条件控制氮掺杂化学态与掺杂量，进而达到调变碳材料电子结构和优化催化性能的目的，结合量化计算阐明氮原子掺杂对碳材料电子结构影响的机制；以此为基础，进行分子氧、过氧化氢等小分子电催化动力学研究，揭示最佳氮掺杂量与化学态；借助晶体结构学、光谱学、电化学等分析手段，探索氮掺杂碳材料催化活性位点及电催化机制，并为构筑新型高性能燃料电池、电化学传感器件等提供新思路，新方法。

本项目以碳材料可控氮掺杂改性为切入点，着重研究了制备条件、氮掺杂量与化学态、电催化性能之间内在联系，探究了氮掺杂碳材料中催化活性位点以及电催化过程的反应机制，并将掺杂技术引入到改善贵金属纳米材料电化学性能方面，已完成的研究工作总结如下：1.氮掺杂碳材料合成、分离纯化及电催化性能研究，包括：碳材料中氮掺杂类型及掺杂量对分子氧还原反应（ORR）电催化活性影响；氮掺杂碳材料构筑电化学生物传感器用于复杂体系中多巴胺的选择性检测；密度梯度分离法（DGC）分离纯化不同厚度氧化石墨烯开展分子氧还原反应（ORR）电催化活性研究。2.具有大孔-介孔微纳结构新颖碳材料合成及其电学性能研究，包括：“自生成模板法”合成具有新颖结构的八面体空心碳笼；竹节状碳纳米管与蜂窝状碳微球电化学储锂性能对比研究。3.掺杂技术应用于Ag、Pt等贵金属纳米材料及电化学性能研究，包括：Ag@Cu核壳纳米结构构筑用于葡萄糖检测无酶生物传感器；分子动力学模拟氧分子与水分子在低指数Pt晶体表面的竞争吸附；PtCu合金用于甲醇氧化反应（MOR）电催化性能研究。本项目实施三年来已在CARBON, Biosens. Bioelectron., CrystEngComm, New J. Chem., J. Electroanal. Chem.等国际刊物，发表标注有国家基金资助的论文15篇，其中SCI收录14篇，EI收录1篇，获山东高等学校优秀科研成果（叁等奖）1项，顺利完成了预期研究目标。