轻型汽油车氨排放特性和控制研究

The study on pollution source analysis showed that in severe fog and haze,the contribution rate of secondary particles for PM2.5 may reach more than 70%.The secondary particles are primarily composed of sulfate radical, nitrate, and other anions and cations in the city.Ammonia is the key cation in the atmosphere, and plays an important role in the formation of secondary particulate. Ammonia in the atmosphere is mainly from the source of man-made and nature. Research on ammonia sources of atmospheric was focused on the emission from agricultural production worldwide previously.Recent studies indicated that ammonia emission of gasoline vehicle with three-way catalyst may be one of the most important source of ammonia in urban area, while studies on ammonia emission and control from gasoline vehicles have not been brought into sharp focus around the world. This research aims to put the investigation on the formation mechanism and characteristics of ammonia from the typical spark ignition vehicles (including gasoline and CNG vehicles). Through a large number of simulation and experiments, the formation mechanism of ammonia in the three-way catalytic converter will be studied, and the main influence factors of ammonia emission will be obtained. The relationship between the ammonia emission and influence factor will be studied. Through the adjustment of catalysts formulations and vehicle matching study, the reduction control strategies of ammonia emission from spark ignition vehicle will be obtained.

污染源的源解析结果研究表明，在严重雾霾天气，二次颗粒物对PM2.5的贡献率可能达到70%以上，城市中的二次颗粒物主要由硫酸根、硝酸根等阴离子和各种阳离子等组成，氨作为大气中的关键阳离子，在二次颗粒物的形成过程中占有重要作用。大气中的氨主要来自人为源和自然源，以往国内外对大气中氨的来源研究重点是人为源中的农业源，近年来的研究表明带有三元催化器的汽油车排放的氨可能是城市大气中氨的最重要来源之一，而关于汽油车的氨排放和控制的研究在国内外一直没有得到重点关注。本项目拟就装备有点燃式发动机的轻型车（包括汽油车和天然气车）的氨生成机理及排放特性开展研究，通过大量模拟计算与实验研究获得三元催化器内氨形成的反应机理，获得点燃式汽车氨排放特性的主要影响因素，并通过对三元催化剂配方和整车匹配的研究，得到降低氨排放的控制策略。

氨在大气二次颗粒物的产生过程中发挥着重要作用，是未来“霾化学”污染的主要控制对象。以往对氨的研究主要集中于农业源。城市中氨的主要来源为机动车，在下一阶段的PM2.5控制中，削减二次颗粒物与一次颗粒物并举。铵根离子在二次颗粒物生成过程中的起到了关键作用，城市中的铵根离子主要来自于轻型车氨排放，轻型汽油车排放的氨已成为城市大气中氨的重要来源之一。.本项目通过对轻型汽油车的氨排放特性及其影响因素的系统研究。得到了大量开创性成果。主要有：研究得到了喷油方式、行驶里程、燃料类型、进气方式、排量等因素以及工况、温度、空燃比、负荷排放等测试条件对氨排放水平的影响。研究发现高温（40 ℃）和低温（-7 ℃）环境下氨排放量分别达到常温（23 ℃）氨排放量的20倍和5倍。在富油情况下是氨排放产生的主要阶段，天然气汽车相比汽油车氨排放增加超过50 %，但未来广泛推广应用的乙醇汽油（E10）有利于降低氨排放，单车降低幅度可以达到45 ~ 98 %。催化器是氨生成的关键因素，研究发现，三元催化器中贵金属含量及其老化程度等对氨排放水平产生重要影响及作用，其机理表现在，CO在低温情况下会和催化剂表面的端位羟基和桥式羟基发生反应生成H2，产生的H2进而还原NO生成NH3；而在高温下，CO与水发生水煤气反应生成H2，或者尾气中的碳氢类化合物发生蒸汽重整反应生成氢，进而H2和氮氧化物反应生成NH3。水蒸气的存在一方面会促使催化材料表面羟基化，促进端位羟基和桥式羟基的反应从而提高NH3选择性。.本研究具有重要的科学意义，主要体现在，城市中机动车氨的排放是构成雾霾的主要来源之一，对于点燃式机动车，其三元催化器的老化将导致氨排放的大量增加，通过控制催化剂配方，能够降低氨排放，对于未来研究降低氨的催化剂具有重要指导意义。