激发态在分子高次谐波辐射中的效应

High-order harmonic generation (HHG) from molecules is a hot issue in strong-field physics. It has been known that the HHG is closely associated with the ground state of the molecule. Accordingly, one can image the molecular structure using HHG with high resolution. However, recently, it is shown that not only the ground state of the molecule, but also the excited state of the molecular ion (with the higher ionization potential than the ground state) as well as the excited state of the molecule (with the lower ionization potential than the ground state) can contribute importantly to the HHG. In this work, we will explore the roles of these two excited states in the HHG from both symmetric and asymmetric molecules numerically and analytically. We will study the influence of the molecular and laser parameters, such as the orientation angle, the laser intensity and the laser wavelength, on the contributions of these two excited states in detail. We will make efforts to clarify the competition between the contributions of the two excited states to the HHG. In addtion, the influence of the permenant dipole of the asymmetric molecule on the contributions of the two excited states will also be investigated detailedly. These studies are expected to provide suggestions on probing the molecular structure and dynamics using HHG in an ultrafast-time scale.

分子的高次谐波辐射是目前强场物理研究的热点问题之一。分子的谐波辐射和分子的基态轨道有紧密的关系，因此利用谐波辐射人们可能在超快时间尺度内探测分子的结构。然而最近的研究表明不仅分子的基态，分子离子的激发态（具有比基态更高的电离能）和分子的激发态（具有比基态更低的电离能）都可能对谐波辐射产生重要的影响。本项目拟通过数值模拟和理论分析，系统地研究这两种不同类型的激发态在对称分子以及不对称分子高次谐波辐射中的效应。研究这两种激发态对谐波辐射的贡献与分子取向的关系，与激光强度和激光波长的关系，以及这两种激发态贡献之间的竞争机制。另外，本项目还将详细研究不对称分子的固有偶极子对这两种激发态贡献的影响。这些研究将为利用谐波辐射在超快时间尺度内探测分子的结构和动力学提供一定的理论支持。

分子的高次谐波辐射是当前强场物理研究的热点领域之一。已有研究表明分子的谐波辐射与分子轨道结构紧密相关，因此利用谐波辐射可以在超快时间尺度探测分子结构和与动力学。然而最近的研究表明，除了基态，分子的激发态还对谐波辐射有重要的贡献。利用谐波辐射重构分子轨道或者探测分子超快动力学，需要深入理解激发态对分子谐波辐射的影响。在本项目中，我们详细研究了激发态对于对称分子和不对称分子谐波辐射的影响。对于对称的分子，核间距较小情况下，激发态主要对阈下谐波有重要的影响，导致了阈下谐波的极化。核间距较大情况下，激发态对整个谐波辐射谱都有重要影响。特别是谐波辐射谱呈现了一个宽的分子平台，该平台呈现了强的极化，因此有望作为椭圆极化的阿秒脉冲光源。对于不对称分子，由于其具有固有偶极子，情况更加复杂。首先由于对称破缺，不对称分子即释放奇次谐波又释放偶次谐波。核间距较小情况下，激发态主要对两中心干涉区域谐波有重要影响。由于该影响，不对称分子奇偶谐波辐射谱通常不展示显著的两中心干涉最小，然而该最小位置可通过极化测量来诊断。因为激发态贡献较小，此时通过解码奇偶谐波，可实现不对称分子轨道成像。核间距较大情况下，激发态对整个谐波辐射谱都有重要影响，这与对称分子情况类似。特别是由于激发态贡献，不对称分子的谐波辐射时间在一个激光周期内展示了不对称性。通过分析该不对称性，可以反演极性分子内部复杂的电子运动。在考虑核的振动运动情况下，不对称分子的激发态贡献还导致了核的波包的快速扩展，从而使谐波辐射发生在较大的核间距。此时通过解码奇偶谐波，可以反演核的波包的扩展程度。上述研究深化了人们对分子谐波辐射机制的认识，扩展了分子谐波辐射的研究范围，并为相关实验研究提供了有益的参考。