透明导电氧化物表面功函数的调控与改性

尽管透明导电氧化物（TCO）材料由于具有高电导率和良好的透射率而被广泛应用于光电子领域，然而为了满足未来要求，仍需进一步提高TCO材料的性能，简化光电子器件的设计和制造，因此必须寻找能够更加有效的调制TCO表面功函数的新表面处理方法。本项目拟基于第一性原理计算方法和我们对铟锡氧化物（ITO）表面改性的初步研究，通过在ITO表面吸附恰当的原子或分子，研究吸附质与ITO表面之间的相互作用和电荷转移，揭示改变体系功函数的主导因素，达到更有效的调制ITO表面功函数的目的，然后系统的研究对其它TCO材料（基于ZnO、CdO或SnO2等）表面功函数的调控和改性，比较它们与ITO材料的异同，最终实现对TCO材料电子结构和功函数的更有效控制，进而获得所需的光电性能。可以说，本项目是一项既有科学研究价值，又有重要技术应用前景的前沿课题。

透明导电氧化物半导体ITO是当下有机光电子器件中极为重要的电极材料，但为了使器件效率最大化，常常需要对ITO电极表面进行修饰以提高其功函数。我们通过密度泛函理论计算运用直观的物理模型解释了氯原子或者氟原子吸附能够使透明导电氧化物ITO的表面功函数显著提高的原因，揭示了提高材料表面功函数的关键因素是吸附原子诱导产生的表面偶极层，而不是费米能级的移动。我们发现尽管氟原子具有比氯原子高得多的电负性，但氯原子吸附更能提升ITO表面的功函数，违背实验上所猜测的电负性越高越能提高功函数。进一步深入的理论分析揭示高电负性和大原子尺寸共同对功函数的提高起贡献，为了提升功函数，我们必须综合考虑原子尺寸与电负性之间的平衡，因为电负性越高往往意味着原子尺寸越小。