复杂氧化物界面新奇电子态的起源及调控

Complex Oxide interfaces have attracted considerable attention in recent years due to the emerging novel behavior which does not exist in the corresponding bulk parent compounds. This opens possibilities for future applications in oxide-based electronics and spintronics devices. The rich behavior of complex oxide interfaces arises from the complex interactions between their charge, orbital, and spin degrees of freedom. This project is based on first-principle calculations and SrTiO3/LaAlO3 heterointerfaces. By altering the chemical stoichiometry or composition, applying the external electric field or strain, and modifying the thickness or orientation of polar films, we will study the competition and influence between the crystal field, strain, polarization, charge transfer, spin exchange, and chemical bonding. We purport to control the metal-insulator phase transition and magnetic properties, reveal the source of some novel interface states and the physical mechanism underlying the interface phenomena. In order to predict new quantum phenomena and discover new methods for quantum control, we will exploit these physical mechanism to tune the novel behavior at oxide interface. It is expected to provide theoretical foundation and guide for the further progress of complex oxide films.

复杂氧化物界面因为呈现出体相不存在的新奇电子行为而在近年来受到了广泛的关注，也使其将来在氧化物电子学和自旋电子学器件中的应用成为可能。正是由于电荷、轨道和自旋自由度之间的复杂相互作用，在复杂氧化物界面处诱导出了如此丰富的电子行为。本项目拟基于第一性原理计算方法，以SrTiO3/LaAlO3异质结界面为出发点，通过改变界面化学计量比或化学组分，对薄膜施加外部电场或应力，调节界面极化薄膜的厚度或取向等多种手段，研究ABO3氧化物界面两侧晶体场、应力场、极化场、电荷转移、自旋交换和化学键结等相互作用之间的竞争和影响，控制其金属-绝缘体相变和磁性质的变化，拟揭示界面某些新奇电子态的起源，以及各种物理因素对界面物理特性的影响机制，并利用这些机制对界面新奇电子行为进行有效调控，预言新的量子现象和发现量子调控的新途径，以期能对复杂氧化物薄膜的进一步发展提供理论依据和指导。

透明导电氧化物半导体ITO是当下有机光电子器件中极为重要的电极材料，但为了使器件效率最大化，常常需要对ITO电极表面进行修饰以提高其功函数，认识其背后的物理本质以及决定材料表面功函数的关键因素一直为这一领域研究者所期待。我们通过理论计算运用直观的物理模型解释了氯原子或者氟原子吸附能够使透明导电氧化物ITO的表面功函数显著提高的原因，揭示了提高材料表面功函数的关键因素是吸附原子诱导产生的表面偶极层，而不是费米能级的移动。我们发现尽管氟原子具有比氯原子高得多的电负性，但氯原子吸附更能提升ITO表面的功函数，违背实验上所猜测的电负性越高越能提高功函数。进一步深入的理论分析揭示高电负性和大原子尺寸共同对功函数的提高起贡献，为了提升功函数，我们必须综合考虑原子尺寸与电负性之间的平衡，因为电负性越高往往意味着原子尺寸越小，我们的结果能够为实验工作者优化材料表面性质提供深层次的理论指导。