喜马拉雅南坡大气棕碳气溶胶的排放特征、组成演化与辐射强迫

Carbonaceous aerosols (CAs) are considered as one of the factors influencing climate change. Impact of black carbon on climate has raised wide concern. However, another CAs, brown carbon (BrC) aerosols, has not been well studied. Little is known for their molecular composition, transformation, and light absorption characteristics. South Asia is known as the most polluted area in the world, however, knowledge regarding the emission factor, organic molecules composition of BrC, and the reaction rate of BrC during atmospheric transport to the High Himalayas is very limited. To what extent the glacier melting will be caused by BrC aerosols? These questions need to be answered. In this study, we plan to set up a transect including urban sites, low-altitude remote sites, highland sites, and glaciers along the southern slope of the Himalayas. The aims of this study were to 1) monitor the chemical composition and light absorption of various burning sources of BrC and calculate the emission factors; 2) reveal the transport processes of BrC aerosols and the transformation of nitrogen-containing compounds along the altitude gradient; 3) estimate the influence of BrC aerosols on the melting of glaciers. The above researches will be helpful to understand the environmental behaviors of BrC aerosols, and will supply the basic knowledge for model simulating and evaluating the influences of BrC aerosols on climate change.

碳质气溶胶可以吸收大气太阳辐射，改变冰雪反照率，从而对气候变化产生重要影响。目前科学界已对黑碳的气候效应开展了广泛地研究，然而棕碳的研究还非常匮乏，对其组成、吸光特性及大气迁移中的转化规律知之甚少。南亚是当前全球碳质气溶胶排放最剧烈的地区。南亚棕碳气溶胶有哪些排放源？分子组成与吸光性如何？其在向高海拔传输的过程中怎样进行转化？对高海拔冰川有什么影响？这些问题都有待回答。本项目拟在喜马拉雅南坡建立“城市-低海拔区-高海拔区-冰川区”观测断面，针对棕碳气溶胶及其（含氮）组分，监测各类燃烧活动的排放特征，确定主要的排放源及各源的排放因子；观测海拔梯度上棕碳气溶胶组成和光学性质的变化，刻画大气传输过程，表征传输中含氮组分的演化规律；定量棕碳气溶胶及其组分对雪冰反照率的影响。上述研究将有助于加深对棕碳气溶胶形成与转化机制的理解，并将为精确模拟和评估棕碳气溶胶对全球气候变化的影响提供基础依据。

本项目针对南亚（喜马拉雅南坡）碳质气溶胶的排放、分布、老化和传输过程进行了研究，在进行野外燃烧实验和环境大气气溶胶观测的基础上，着重探讨了棕碳（BrC）和棕碳中硝基酚（NPs）的环境过程。结果发现，生物质燃烧是喜马拉雅南坡（尼泊尔）碳质气溶胶的主要排放源，其排放量与中国、印度等大国的总量在一个数量级。同时，我们建立了基于硝基酚的棕碳源解析指标体系，并提出可以使用（4-硝基酚+2-甲基-4硝基酚）/2,6-二甲基-4硝基酚[（4NP+2M4NP）/2,6-DM-4NP]作为溯源的单一指标。此外，我们通过对比排放源-排放源区-背景区气溶胶中棕碳的吸光性和NPs组分探讨棕碳气溶胶跨越喜马拉雅的过程，发现NPs对棕碳吸光性的贡献从<2%增加到了4-8%，表明二次反应对棕碳气溶胶的吸光性变化起到了重要作用。其中，2,6-二硝基酚（2,6-DNP）的生成速率明显快于水杨酸类物质的生成，是棕碳气溶胶在高海拔地区传输过程中二次反应的代表性过程。总之，我们探讨了棕碳气溶胶从排放源到偏远地区迁移的特征和反应行为，初步筛选了可反映棕碳二次反应的特征化合物。这将为大气棕碳气溶胶的溯源工作提供理论依据。此外，生物质燃烧是全球环境污染的重要来源之一，尤其是在气候变化的背景下，自然或非故意的大规模火灾（如森林或草原火灾）的发生频率更加频繁，本项目的相关成果也将为评估火灾的环境风险提供数据支撑。.但是，当前尚不清楚传输过程中2,6-DNP的反应路径和速率，这也是未来的重点研究方向之一。此外，由于疫情的影响，本项目未能完成棕碳（及NPs）对喜马拉雅高海拔地区雪冰反照率影响的研究，未来我们将继续开展相应的研究。