微塑料对四溴双酚A在食用贝类中生物有效性的影响

Microplastics are well-known emerging contaminants and has raised global concerns over its wide distribution in the aquatic environment. As a brominated flame retardant (BFR) additive in plastics, tetrabromobisphenol A (TBBPA) is gradually desorpted during the process of plastic degradation and can resorbed to the plastics. Ingestion of TBBPA-contaminated plastics by biological organisms can act as a vector transferring TBBPA to the food web, increasing risk throughout the marine food web, including humans. However, the exact bioavailability and human exposure of TBBPA sorbed to plastic debris is still not characterized. In this project, the quantitative analysis method of TBBPA sorbed to microplastics will be developed. The co-exposure system of microplastic and TBBPAs are being established to investgate the impact of microplastics on the uptake and accumulation of TBBPA in edible shellfish. An in vitro gastrointestinal model combined with in vivo mouse model will be used to detect the effects of microplastics on the bioaccessibility and bioavailability of TBBPA in edible shellfish. This proposed research will provide the technical methods to accurate analysis of environmental pollution, and the basic parameters of human exposure assessment of TBBPA sorbed to plastics.

微塑料作为一种新型环境污染物，由于其在环境水体、沉积物和水生生物中的广泛检出而倍受公众关注。而作为工业塑料阻燃剂的四溴双酚A(TBBPA)会在塑料降解过程中逐渐释放出来，并吸附在微塑料表面。当微塑料被生物体摄食后，TBBPA会与微塑料在水生生物体内共同富集并通过食物链影响人体健康。然而，目前有关微塑料结合TBBPA的生物有效性情况与人体暴露特征尚不明确。本项目在建立微塑料结合TBBPA的定量分析方法基础上，通过微塑料与TBBPA对食用贝类的复合暴露试验，定量分析微塑料对TBBPA在食用贝类中生物富集的影响；并采用体外消化道模型与动物实验相结合的研究方法，探究微塑料对食用贝类中TBBPA生物可给性和生物有效性的作用，揭示微塑料对 TBBPA 的生物有效性的影响及相关机制。本研究可为微塑料结合TBBPA的环境污染水平的精确定量及其开展精细化人体暴露评估提供技术方法和基础参数。

四溴双酚A（TBBPA）作为世界上使用量最大的溴系阻燃剂，其引起的环境问题一直备受关注。微塑料（MPs）作为一种新型环境污染物易吸附环境中的有机污染物，从而影响污染物的迁移和生物富集。为了更加全面地研究MPs对TBBPA界面迁移和生物富集的调控机制，本项目通过构建微塑料（MPs）-水（MP-W）和微塑料-沉积物-水（MP-S-W）暴露体系，建立了MPs结合 TBBPA 的定量分析方法；通过考察珠三角市售水产品溴代阻燃剂的富集情况和构建体外胃肠环境，阐明了溴代阻燃剂在水产品中的生物富集特征；基于斑马鱼实验，阐明了MPs对TBBPA生物可给性的影响；基于秀丽线虫实验，阐明了MPs的生物毒性效应。.（1）在MP-W体系中，TBBPA的吸附过程均适宜用颗粒扩散模型和准二级动力学模型拟合，在MP-S-W体系中，吸附过程则仅适用准二级动力学模型；吸附能力与MPs投加量、溶液中离子强度呈正相关性，与粒径和溶解性有机质含量呈负相关性；在MP-W和MP-S-W体系中吸附能力分别表现为：PVC > PS > PP > PE和PVC-S > PS-S > PE-S > PP-S > S；MP-S-W体系中MPs的存在有利于TBBPA向MPs相和沉积物相迁移，且MPs所占比例越大，TBBPA迁移量越大；.（2）珠三角市售水产品中PBDEs含量最高为146.28ng/g脂重，HBCDs最高含量为12.24ng/g脂重；PBDEs的生物可给性为18.34％（BDE209）-72.72％（BDE183），HBCDs的生物可给性（30.29%-52.92%）表现为：α-HBCD> γ-HBCD> β-HBCD；.（3）TBBPA暴露后主要在斑马鱼肝脏组织中富集，PS会增加TBBPA在斑马鱼肝脏中的富集；.（4）原始PS-MPs亚急性暴露可通过氧化应激和肠道损伤途径对秀丽线虫造成毒性效应；原始PS-MPs亲代暴露可通过氧化应激作用对秀丽线虫造成跨代神经效应；原始PS-MPs亲代暴露通过组蛋白H3K4与H3K9的甲基化作用对秀丽线虫造成跨代生殖效应；光老化PS-MPs暴露会影响秀丽线虫多巴胺、谷氨酸与血清素的神经传递，并造成多巴胺能、谷氨酸能与血清素能神经元的损伤，进而对秀丽线虫造成神经毒性效应；DNA损伤引起的细胞凋亡在光老化PS-MPs的生殖毒性中发挥重要作用。