高密度智能聚合物刷修饰磁性氧化石墨烯的制备与手性拆分性能研究

Amino acids, as the key molecular building blocks of life, play significant roles in human and animal living activities. In view of the shortcomings of conventional resolution methods of amino acid enantiomers, complicated operation, high cost and low efficiency, this proposal aims to design and prepare a novel type of magnetic graphene oxides modified with high-density thermo-responsive beta-cyclodextrin (beta-CD) smart polymer brushes for the direct chiral separation of amino acid enantiomers. A novel process for the chiral resolution and decomplexation of amino acid enantiomers is anticipated to achieve by making use of the thermosensitive phase transition of poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM) chains and the chiral recognition ability of beta-CD molecules. The proposed smart graphenes can be conveniently recovered and reused under an external magnetic field due to the magnetic responsiveness endowed by the immobilization of numerous magnetic Fe3O4 nanoparticles on their surface. The controllable preparation technology, relationships between the microstructures and chiral-resolution performances or regenerative capabilities of such smart graphenes will be deeply investigated. Moreover, the discrimination mechanisms of the proposed smart graphenes toward amino acid enantiomers will be also studied. This study will provide some theoretical guidance and experimental foundations for the design, development and applications of novel and high-efficiency chiral selectors.

氨基酸作为生命有机体的重要组成部分，在人体及动物的生命活动中起着非常重要的作用。本研究针对常规氨基酸对映体拆分法存在的操作复杂、成本高、效率低的问题，提出设计并制备一种高密度温敏β-环糊精（β-CD）智能聚合物刷修饰的磁性氧化石墨烯，并将其用于氨基酸对映体的直接手性拆分。通过结合智能聚合物刷上聚(N-异丙基丙烯酰胺)（PNIPAM）分子链的温敏相变能力以及β-CD分子的手性识别能力，可实现一种新颖氨基酸对映体的手性拆分和解析的过程；利用石墨烯上固载的Fe3O4纳米粒子赋予的磁响应性，通过简单外加磁场作用可实现智能石墨烯的回收再利用。深入研究该智能石墨烯的可控制备方法与工艺，表面微观结构与其手性拆分能力和再生性能间的构效关系，研究智能石墨烯对氨基酸对映体的拆分作用机理，以期为新型高效手性选择剂的设计、制备与应用提供理论指导与实验依据。

氨基酸作为生命有机体的重要组成部分，在人体及动物的生命活动中起着非常重要的作用。本研究项目针对常规氨基酸对映体拆分法存在操作复杂、成本高、效率低的问题，设计开发了一种高密度温敏β-环糊精（β-CD）聚合物刷修饰的磁性石墨烯纳米复合材料（MGO@PNG-CD），并将其用于DL-色氨酸（DL-Trp）对映体的直接手性拆分。通过结合功能聚合物刷上聚(N-异丙基丙烯酰胺)（PNIPAM）分子链的温敏相变行为以及β-CD分子的手性识别能力，实现了一种新颖氨基酸对映体的手性拆分和解析过程；利用石墨烯上固载的Fe3O4纳米粒赋予合成的MGO@PNG-CD良好的磁收集功能。深入研究了MGO@PNG-CD的可控制备方法与工艺，手性拆分性能和再生能力，以及其对DL-Trp的拆分机理，为新型高效手性选择剂的设计、制备与应用提供了理论指导与实验依据。另外，在本项目经费的资助下，我们还开发了一系列石墨烯和二硫化钼基磁性纳米吸附剂，系统考察了它们对水溶液中重金属离子和阳离子型染料的吸附性能，开发的材料有望用于工业废水中阳离子型污染物的吸附去除。此外，我们还开发了一种易于规模化制备Fe3O4胶体纳米粒（CNCs）的磁响应光子晶体的方法。开发的Fe3O4 CNCs可望在显色技术、防伪、传感等领域具有广阔的应用前景。