多过程活化过硫酸盐强化光电催化氧化重金属络合物与回收重金属离子机制研究

In order to enhance the decomplexation of heavy metal complexes and metal cathodic recovery via the photoelectrocatalytic (PEC) process, persulfate ions will be introduced into the PEC system with a TiO2/Ti photoanode. Various activation processes including metal ions, UV light irradiation, electron reduction, etc can led to the production of SO4•- active radicals, which combined with the photoelectrocatalytic process, the efficient oxidation of heavy metal complexes will be achieved. Acidification induced by the transformation of SO4•- to OH• favored the cathodic recovery of metal ions. The cathodic reduction of heavy metals ions will be enhanced. The oxidation and reduction processes will be explored in details. Based on the above study, a method for efficient oxidation of heavy metal complexes and recovery of heavy metal ions will be propsed and established. The obtained results will provide some theoretical and technique support for the treatment of heavy metal complexes and recovery of heavy metals.

电镀槽液废水含高浓度重金属络合物，对其资源化处理利用不仅减轻处理成本，而且可创造经济价值，解决处理难题。本项目拟开展过硫酸盐强化光电催化氧化重金属柠檬酸铵与EDTA络合物与阴极电还原回收重金属离子研究。过硫酸盐通过金属络合物活化、紫外光活化和阴极电子活化等多种活化过程产生硫酸根自由基；通过硫酸根自由基的均相氧化过程强化非均相光电催化氧化，实现络合物的协同氧化破络合；通过阴极电还原过程，实现金属离子的阴极还原回收。深入研究过硫酸盐的多过程活化过程与机制；识别影响过硫酸根自由基、羟基自由基等活性物种高效产生与有效利用的关键因素；揭示不同重金属络合物的氧化与金属离子阴极还原的微观过程。在上述研究基础上，建立可高效氧化重金属络合物以及回收重金属的方法与技术。本项目研究成果可丰富过硫酸盐活化机制以及光电催化净水理论，为含高浓度重金属络合物的有效处理以及重金属的回收利用提供理论依据与技术支撑。

废水处理与资源化是国家需求也是表面处理行业可持续发展的关键问题之一。传统的絮凝沉淀方法难以对重金属络合物进行有效处理，更难以对重金属进行资源化回收利用。本项目针对铜氰、银氰、Cu-EDTA等重金属络合物，构建过硫酸盐光/电催化氧化络合物与同步回收重金属体系，阐明了紫外光激发、过渡重金属络合物、光生电子等多因子协同活化过硫酸盐产生硫酸根自由基反应机制及作用规律。分别探究了光催化与电催化体系重金属络合物降解路径，氧化破络及还原沉积影响因素及调控方法。建立基于过硫酸盐氧化的光电降解重金属络合物与同步回收重金属技术方法，实现高效氧化破络与重金属资源化利用。本项目执行期间，发表SCI收录论文27篇，其中第一标注论文25篇论文，中文核心期刊论文2篇；申请国家发明专利9项，获授权发明专利4项；培养博士1名，硕士6名（包括联合培养3名）。本项目研发成果在福建省石狮市电镀集控区污水处理厂进行了示范应用，经过电化学处理后，废水中的重金属、氰化物和有机物得到了有效处理与利用，为解决电镀行业废水深度处理与资源化提供了技术支持。本项目研究成果获得中国表面工程协会科学技术奖一等奖。