FeS/过硫酸盐体系对土壤重金属/POPs复合污染的同时钝化与降解机制

It is a hot topic but difficult for the efficient remediation of soil heavy metal/POPs pollution at the same time. Compared with single reduction technology, FeS/persulfate (PS) system can passivate available heavy metals through the reaction between FeS and heavy metals, and free radicals generated by FeS-activated PS can degrade POPs, thus achieving simultaneous remediation of heavy metals/POPs pollution in soil. Previous studies have confirmed that the FeS/PS system can simultaneously reduce heavy metal/POPs combined pollution in water, but it is necessary to study whether the FeS/PS system can effectively reduce soil heavy metal/POPs combined pollution and what the specific mechanism is. The applicant will study the influencing factors of FeS/PS system on reducing heavy metal/POPs combined pollution in soil using multi-factor kinetic analysis experiment. Tessier fractional extraction and multi-factor chromatography/mass spectrometry were used to analyze the remediation process of heavy metal/POPs combined pollution. The micro-interface reaction mechanism of FeS/PS system on reducing heavy metal/POPs combined pollution was clarified using XRD and other characterization techniques. The research results of the project will provide technical path and theoretical support for the simultaneous remediation of soil heavy metal/POPs pollution and broaden research ideas.

土壤重金属/POPs复合污染的高效修复是目前研究的难点和热点。相对于单一污染的修复，FeS/过硫酸盐（PS）体系可通过FeS与重金属发生化学沉淀等反应而钝化有效态重金属，同时FeS活化PS产生的自由基可降解POPs，从而实现土壤重金属/POPs的同时钝化与降解。本人前期研究证实了FeS/PS体系可同时消减水体中重金属/POPs，但能否高效快速修复土壤中的重金属/POPs复合污染及其机制有待进一步研究。利用多因子动力学分析实验研究FeS/PS体系修复土壤重金属/POPs复合污染的效果及影响因子，应用Tessier分级提取及多项色谱/质谱技术分析重金属/POPs复合污染的钝化与降解过程，综合应用XRD等多项表征技术阐明FeS/PS体系修复重金属/POPs复合污染的微界面反应机制。项目研究结果将为土壤重金属/POPs复合污染的同时修复提供技术路径和理论支持，开阔研究思路。

随着污染物种类的指数增加和累积，环境污染呈现以各种不同污染物构成的复合污染，其中有机物-重金属构成的复合污染尤为突出。由于两者理化性质的不同，现有污染治理技术往往不兼容。相对于单一污染的修复，FeS/过硫酸盐（PS）体系可通过FeS与重金属发生化学沉淀等反应而钝化有效态重金属，同时FeS活化PS产生的自由基可降解POPs，从而实现土壤重金属/POPs的同时钝化与降解。本研究针对同时去除重金属/POPs 复合污染的复杂性，构建和优化 FeS-CMC/PS体系，实现重金属/POPs复合污染的同时钝化和降解，明晰FeS-CMC/PS对重金属/POPs复合污染物同时钝化和降解的影响机理。基于重金属分析技术和有机污染物检测技术，分析FeS-CMC/PDS不同投加量和比例情况下重金属/POPs复合污染的同时钝化和降解效率，进行不同影响参数下的污染修复动力学分析，优化反应体系FeS-CMC/PDS投加浓度量和比例；构建FeS/PDS-复合污染物、土壤-复合污染物的动力学模型；利用SEM电镜观察FeS-CMC材料表面形貌，运用 XRD 分析反应前后FeS-CMC 材料的晶体结构；利用FTIR分析表面官能团的变化规律；利用XPS分析FeS-CMC材料活化PDS前后表面元素的电子价态迁变规律。最终得出重金属/POPs复合污染物的钝化/降解路径和规律。实验结果表明FeS-CMC/PDS体系中，有机物的降解是主要通过活化PDS产生•OH和SO4•−自由基与之发生氧化还原反应，其中SO4•−起主要作用；S(-II)可以促进体系内的Fe(III)/Fe(II)的循环；FeS-CMC吸附Cu2+等重金属的吸附过程更符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型，表明FeS-CMC对Cu2+的吸附过程主要受化学相互作用的控制，属于单层吸附。本研究为非均相材料-过硫酸盐高级氧化体系在复合污染修复方面提供基础数据和丰富理论基础。