二维MXene基离子电池电极材料的理论研究

MXene is a newly exfoliated family of two-dimensional graphene-like materials, including early transition metal carbides, nitrides, and carbonitrides. Their high electrical conductivity facilitates potential applications to electrodes in ion batteries. It has been found that the ion storage capacities and ion diffusion rates strongly depend on the nature of their surface functional groups. In this proposal, first-principle calculations combining other related approaches will be applied to explore how the following factors affect MXene electronic structures: 1) new surface functional groups; 2) doping and 3) alloying in M or X site, or functional group; 4) in-plane and out-of-plane hybrid systems. By introducing these factors, our aim is to optimize MXene ion storage capacities, diffusion rates, and average open circuit voltages. Additionally, via comparison with those experimental results in literature, we try to conclude some microscopic mechanisms on how the ion battery properties correlate with their structures and electronic properties for high-performance MXene-based electrode design.

MXene，一种新型二维类石墨烯材料，其家族成员包括前过渡金属碳、氮以及碳氮化合物。由于其具有较高的电导率，因此在离子电池电极材料领域里表现出巨大的应用前景。研究表明，MXene的离子容量以及离子扩散速率与其表面官能团种类密切相关。本项目拟利用第一性原理计算并结合其他相关方法，在简单MXene的基础上，研究通过以下手段产生的电子结构变化：1）吸附新官能团；2）对M位、X位、表面官能团掺杂；3）合金；4）构建面内或者垂直面内复合体系。旨在通过这些手段优化MXene离子电池电极材料性质：离子最大存储容量、离子扩散速率、平均开路电压。同时与文献在MXene上的实验报道进行比较，深入分析结构、电子结构影响离子电池性质的微观机制，为获得高性能MXene离子电池电极材料提供理论依据。

MXene，一种新型二维类石墨烯材料，其家族成员包括前过渡金属碳、氮以及碳氮化合物。由于其具有较高的电导率，因此在离子电池电极材料领域里表现出巨大的应用前景。研究表明，MXene的离子容量以及离子扩散速率与其表面官能团种类密切相关。本项目利用第一性原理计算并结合其他相关方法，研究通过吸附新官能团、引入张力、构建垂直面内复合体系对电子结构、离子电池性质的影响。经过项目组成员历经三年的努力，取得的主要成果有：1.系统研究了钪基MXenes的电子结构，并探索了其可能的新应用；2. 研究在MXene两个表面吸附不同官能团、引入张力、构建垂直面内的复合体系的电子结构，探索新的研究、应用方向；3.深入分析MXene/Graphene异质结的电子结构与Li+离子电池性质的内在联系，与相关的实验结果相比较，发现在MXenes层间引入石墨烯，不仅能避免MXenes团聚，还能提高体系的导电性，增强Li嵌入的强度以及提高材料的延展性。这些结果能为实验设计高性能的离子电池电极材料提供一定的理论依据。.通过基金委对本项目的资助，项目负责人得以迅速成长，形成了具有自身特色的研究队伍。丰富了MXenes家族电子结构以及可能的应用前景，深入分析异质结的电子结构与离子电池性质的内在联系，为实验设计高性能的离子电池电极材料提供理论依据。本项目资助共发表SCI论文11篇（项目负责人均为第一或者通讯作者），培养毕业硕士生1 人（刘静和），协同培养在读博士生3人，在读硕士生1人。培养的研究生有1人获得优秀硕士毕业生奖。