二维铁磁性半金属MXene的理论研究

Ferromagnetic half-metal, one of its spin channels shows metallic nature while the other indicates the properties of semiconductor or insulator, is a new functional material, the conduction electrons of the material at the Fermi level are polarized fully. Because of the singular characteristic, the spintronic devices prepared by the half-metal have many excellent characteristics, such as nonvolatile, high data processing, lower power consumption and high integrated density etc. Therefore, they are considered as a new generate material of electronic devices. In the project, by using the first-principle and spin polarized relativistic KKR Green function calculations in combination with the Monte Carlo simulation, we will take two-dimensional M2X (M=IVB, VIB, VIIB, VIII main group; X=C, N) and M2XT2 (T=H, OH, F, O) MXene as an object of study. Firstly, the exchange interaction mechanism, resulting in the appearance of magnetic order states on half-metallic MXene, will be studied. Secondly, we will reveal the micro-physical mechanism of formation of band gap, and build the Slater-Pauling rule between total spin magnetic moment and valence electrons number for ferromagnetic half-metallic MXene. Furthermore, predicting the synthesis conditions of ferromagnetic half-metal in experiment. Through the implementation of the project, it provides a theoretical basis to develop new stable ferromagnetic half-metallic MXene at room temperature, but also offers a scientific basis for synthetizing and diagnosing the ferromagnetic half-metallic MXene in experiment.

铁磁性半金属是一个自旋能带表现为金属特性，而另一个自旋能带为半导体或绝缘体特性的新型功能材料，该类材料费米能级处的传导电子被完全极化，这使得由该类材料制备的自旋电子器件具有非易失性强、数据处理速度快、能量消耗低以及集成度高等优点，成为新一代电子器件材料。本项目拟以M2X(M=IVB,VIB,VIIB,VIII主族;X=C,N)和M2XT2(T=H,OH,F,O)MXene为研究对象，通过第一性原理和自旋极化相对论KKR格林函数方法计算结合Monte Carlo模拟，探索主导半金属MXene磁有序相出现的交换相互作用机制；揭示其带隙形成的微观机理；构建总自旋磁矩与价电子数之间的Slater-Pauling关系；预测其实验合成条件。通过该项目的实施，为开发室温下稳定的新型铁磁性半金属MXene提供理论依据，同时也为实验上合成、诊断铁磁性半金属MXene提供了科学依据。

铁磁性半金属材料是一个自旋能带表现为金属特性，另外一个自旋能带表现为半导体或绝缘体的特性的一类新型功能材料。该类材料费米能级处的传导电子被完全极化，使其不仅具有电荷属性，同时也具有自旋属性。而由该类材料制备的电子器件相较于传统电子器件具有非易失性强、数据处理速度快、能量消耗低以及集成度高等优点。因此，该类材料被作为新一代电子材料而有着广阔的应用前景。我们以二维单层MXenes材料M2X(M=Cr,Mo,W;X=C,N)和M2XO2为对象，研究了它们的稳定性、电子结构以及磁性特性。发现Cr2C和Cr2N为铁磁和反铁磁金属，Cr2CO2和Cr2NO2为铁磁性近半金属和半金属。Cr-Cr原子之间的磁交换相互作用导致了它们磁有序相的产生。单层、双层和三层Cr2CO2均为近半金属材料，而单层、双层和三层Cr2NO2均为半金属，局域态密度表明a1和e1态在晶体场的交换劈裂共同导致了单层、双层以及三层Cr2NO2半金属带隙的产生。Cr2NO2的总自旋磁矩为整数，符合Slater-Pauling规则。随着层数的增加Cr2CO2和Cr2NO2材料的垂直磁各向异性能增大。针对二维单层Mn2NT2(T=-OH,-F,=O)和Cr2NT2(T=-OH,-F,=O)材料的研究表明，它们为铁磁性Weyl半金属，总自旋磁矩为整数。双轴应变使得Mn2NT2和Cr2NT2材料产生了更加丰富的拓扑相。而在自旋轨道耦合作用下，在单层Mn2N(OH)2、Mn2NF2和Cr2NF2中观测到了量子反常霍尔效应。通过Boltzmann理论结合Slack模型，我们预测二维单层Pt2CO2和ScYCF2为非磁性间隙半导体，而ScYC(OH)2为非磁性直隙半导体。ScYCF2的热电优值在900 K时最高达到3。此外，研究表明CrLaCoZ(Z=Al,Ga,In,Ge,Sn,Pb)和CrYCoZ(Z=Al,Ga,In,Tl,Si,Ge,Sn,Pb)合金为亚铁磁半金属，d-d交换、超交换以及RKKY交换间的竞争协同导致了其磁有序相的出现。它们的总自旋磁矩为整数，服从Slater-Pauling规则，利用电子态的在晶体场中占据和分布解释了整数自旋磁矩产生的微观机理。平均场近似结合Monte Carlo模拟表明它们均具有高于室温的居里温度，意味着它们是潜在的自旋电子材料。