层状铁磷族化合物CuFe(1-x)TMx(As,P)中的磁性关联研究

The discovery of layered iron pnictide and iron chalcogenide superconductors has ushered in a new era of high-temperature superconductivity. In these materials superconductivity occurs in close proximity to a magnetic instability. So the study of the mechanism of magnetism in undoped parent compounds is clearly critical to our emerging understanding of iron-based superconductivity. However, the varying magnetic correlations in the parent compounds of iron pnictide and chalcogenide superconductors have not been fully understood. In this proposed research, we will focus on studying a group of new iron pnictides CuFe(1-x)TMx(As,P) which are based on two new iron pnictides, CuFeSb and CuFeAs, recently discovered by my group. We will grow high quality single crystals using the flux/self-flux method. We will perform systematic studies on crytal structure and electronic band structures for these doped systems via neutron scattering and ARPES measurements. With these measurements, we will establish the phase diagrams for the systems. A part of the research proposed below is to distinguish two mechanisms whether the itinerant ferromagnetism of the system arises from Stoner instability or the double-exchange ferromagnetic interaction. If the different magnetic states could be tuned in the same material system of CuFe(1-x)TMx(As,P) via chemical substitutions, the mechanism of the anion height controls the relative strength of these two magnetic correlations between the competing FM and AFM correlations might be easily revealed. We may examine the mechanism of magnetism in iron pnictides and chalcogenides through investigating essential tuning parameters for varying magnetic correlations.

铁基超导体的发现，开创了高温超导研究的新热潮，由于其超导电性邻近磁性不稳，所以研究母体的磁性起源对认识铁基超导电性的微观机制有着重要意义，而其母体化合物中的多种磁性关联还有待深入研究。本项目是在成功合成新型铁磷族化合物CuFeSb和CuFeAs的基础上，建立了新的FeAs体系CuFe(1-x)TMx(As,P)。利用自助溶剂法和外助溶剂法等方法生长高质量的单晶样品，通过表征其电磁性质，并采用中子散射实验和ARPES测量手段对体系的晶体结构和电子能带结构进行系统的研究，建立体系的相图，研究该体系中巡游铁磁产生的两种可能机制。在CuFe(1-x)TMx(As,P)同一体系中，通过过渡金属的掺杂，调节体系不同的磁性关联，从而揭示阴离子到铁平面的高度对体系铁磁和反铁磁关联相互竞争的影响，并通过研究磁性关联对外在调节因素的依赖关系，揭示铁磷族和铁硫族化合物中磁性起源。

铁基超导体的超导电性邻近磁性不稳，所以研究母体的磁性起源对认识铁基超导电性的微观机制有着重要意义，而其母体化合物中的多种磁性关联还有待深入研究。. 本项目是在成功合成新型铁磷族化合物CuxFe1+yAs的基础上，研究了CuxFe1+yAs结构及其二维电磁性质研究，研究结果表明CuxFe1+yAs是一种强关联材料，但它表现出弱铁磁性行为，并且其居里温度Tc取决于Cu的浓度，CuxFe1+yAs的具有较大的阴离子高度，这也为铁磷族和硫族化物中包含有磁相互作用间的竞争以及大的阴离子高度有助于铁磁性这一理论提供了又一有力支持。. 首次在CuxFe1-yAs中发现了一个独特的G型反铁磁序，成为铁基超导体母体化合物中新的磁性关联效应，这个磁有序有别于已知的铁磷族和铁硫族超导体母体化合物的磁结构并且它具有高温铜氧化物类似的磁结构，这个新型的磁有序来至于Cu空缺引起的As位的空穴掺杂，进而引起As的p轨道的极化，使得次近邻的铁磁相互作用。这些发现验证了阴离子高度的有效作用，同时要考虑载流子浓度和其巡游性,而且更要考虑它们的轨道或者极化效应。. 完成了Co、Mn和Ni元素的掺杂效应的研究，发现Co占据Fe平面的Fe位，Co的掺杂提升了CuxFe1+yAs的铁磁性，当Co含量逐渐增加时，材料的金属性逐步变弱；发现Mn优先占据Cu位，Mn的掺杂不仅增强了体系的金属性，同时减弱了体系的铁磁性。研究了Ni掺杂对CuxFe1+yAs的结构和物性的影响。发现Ni优先占据Cu位，Ni的掺杂不仅降低了体系的金属性，同时减弱了体系的铁磁性。. 首次发现了Fe1+yTe系列中电阻驰豫和磁驰豫的耦合现象，这种电子和磁弛豫的耦合来之于双线性反铁磁序和螺旋式反铁磁序之间的相互竞争形成的短程自旋玻璃团簇，此研究成果有力地证明了巡游电子与局域磁有序之间的强力耦合，不仅为Fe1+yTe中双条纹序的局域和巡游磁矩模型提供了强有力的实验证据，而且充分解释了TN温度以上非金属输运行为。 . 这些铁磷族化合物和铁硫族化合物中中的磁性关联研究，进一步阐明了铁基超导体母体化合物中的磁性关联及其形成机理，对进一步理解铁基超导体的超导机制有着重要的意义。