多相反应过程中颗粒表界面介尺度结构形成机理与反应的定向调控

This project aims at contributing to the first key scientific issue of the NSFC major research program “Mechanism and manipulation of mesoscales in multi-phase reaction processes”: “The formation mechanism of mesoscale structures of medium, materials as well as surface and interface in the infinitesimal of reactor or in the microreactor system and rational manipulation of reactions”. In this project we propose the use of microfluidic technology as a platform to carry out the systematic experimental research on the formation mechanism of mesoscale structures on particles and rational manipulation of reactions in multi-phase reaction processes. The degree of control and stability of the mesoscale structures is influenced by the packing of amphiphilic molecules and nanoparticles at the interfaces of droplets and particles; the exact relationship will be investigated systematically. The effects of the interfacial mesoscale structure on the interfacial mass-transfer and reaction processes will be studied in detail. The mechanism and coupling of interficial mass-transfer and reaction processes will be revealed, from which a variety of control mechanisms and their relationships will be screened and the impact on the formation of mesoscale structures on surfaces and interfaces will be clarified. The interactions between the mesoscale structures, reaction pathways, composition and structure of the reaction products will be quantified. The understanding of the interactions will enable the rational design of new methods and approaches for controlling the mesoscale structures through manipulation of the corresponding reactions. The research results will provide fundamentals for achieving the process intensification and rational manipulation of multi-phase reaction processes.

本项目针对国家自然科学基金委重大研究计划“多相反应过程中的介尺度机制及调控”的第一个关键科学问题——“反应器微元及微反应系统中介质、材料及表界面介尺度结构的形成机理与反应的定向调控”，提出利用微流控技术作为实验技术平台来深入开展多相反应过程中颗粒表界面介尺度结构形成机理与反应定向调控的基础研究，系统研究液滴颗粒界面上两亲分子以及纳米颗粒有序排布聚集态的介尺度结构的可控性及稳定性，深入研究液滴颗粒界面介尺度结构与界面上传递-反应过程的相互关系及其调控规律，揭示传递与反应过程的机制及其耦合，甄别其中的多种控制机制及其相互关系，阐明其对表界面介尺度结构形成的影响，科学定量描述颗粒界面介尺度结构、反应路径、反应产物的成分和结构间的相互影响，研究相关过程的调控手段与方法，从而提出相关反应过程定向调控的新方法和新途径，为实现多相反应过程强化与理性调控提供理论基础。

多相反应过程由于气液固等多相共存，流动、传递与反应过程紧密耦合，因而具有突出的复杂性。作为多相反应过程的微元，颗粒（含固体颗粒、液滴等）表界面的介尺度结构对传递和反应过程具有至关重要的影响。因此，在颗粒尺度研究其表界面介尺度结构与反应-扩散过程的相互关系及其调控规律，揭示反应与扩散过程的机制及其耦合，由此量化反应路径、反应产物的成分和结构间的相互影响，是实现多相反应过程强化与理性调控的关键。本项目围绕多相反应过程中颗粒表界面介尺度结构形成机理与反应的定向调控，提出了利用微流控技术作为实验技术平台来深入开展多相反应过程中颗粒表界面介尺度结构形成机理与反应定向调控的基础研究。项目研究中，通过改变微液滴界面上两亲分子或纳米颗粒的组成和微结构特性来调控界面能量，实现了对于微液滴界面上两亲分子和纳米颗粒聚集态介尺度结构的形成过程和结构变化的调控，建立了微液滴可控融合、分裂和跨界面传递的新途径；利用设计和构建的微流控新技术平台，构建了微液滴界面传递与反应体系，深入研究并探明了微液滴界面介尺度结构及界面稳定性与界面传递-反应过程的相互关系及调控规律；研究了微液滴界面传递与反应过程的机制及其对表界面介尺度结构的影响，以微液滴为模板构建了具有表面凸起结构、分级式多孔结构、同心多腔室结构、平行多腔室结构等多种新结构和新功能微颗粒材料，提出了其内部和表面介尺度结构定向调控的新方法。基于上述研究成果，形成了多种面向化工、能源、资源、环境等应用领域的多相反应过程强化与理性调控的新方法新途径、以及新型功能材料的制备方法，丰富了化工与材料学科交叉领域的基础理论以及材料化工学科的科学内涵。