表/界面优化的氧化铈多壳层空心结构的构筑及催化性能研究

In this project, the design and synthesis of novel CeO2-based catalytic materials will be the starting point. We planned to design and synthesize micro-nano sized multi-shell hollow spheres with large specific surface area and high active surface. Such micro-nano structured materials with "self-supporting" structure features that not only have a large surface area but also high mass transfer, while in the application process the hollow multi-shell micro-nano structures can be maintained stably, so as to avoid decreasing of surface area, surface energy and performance caused by structural motifs aggregation. In this study, through a systematic research by using carbonaceous spheres template and assembly process, the multi-shell hollow spheres will be synthesized and the corresponding key synthetic parameters and routes will be obtained. Interaction characteristics of Ce ions and template in the synthetic system will be investigated, so as to build up a reliable universal preparation technique for the multi-shell hollow spheres. The effective activation for the surface/interface optimization of the multi-shell hollow spheres will be explored to achieve high activity and high selectivity of the nano-micro CeO2 catalytic materials. Moreover, by applying the catalysts in the probe catalytic reactions their catalytic activity will be detected, the structure-performance relationship will be revealed, which will help to guide the synthesis and optimization of the materials, and lay the foundation for the control of high-performance catalytic materials preparation.

本课题将以新型CeO2基催化材料的设计与合成为切入点展开研究。设计合成具有大比表面积、高活性表面的多壳层空心球微纳结构；此种微纳结构材料具有"自支撑"结构特点，即不仅有着大比表面积，高物质传输性，同时在应用过程中可保持空心多壳层微纳结构稳定，因而避免了结构基元发生聚集而造成比表面积、表面能损失和性能下降。本研究将通过使用水合碳球模板法及溶液组装过程系统研究获得多壳层空心球结构的关键制备参数和技术路线；研究合成体系中Ce离子与模板剂的相互作用规律，形成普适可靠的制备技术；探索多壳层空心球的有效表面/界面优化手段，以期获得高活性及高选择性的纳米微米CeO2催化材料。并以探针催化反应检测催化剂的催化活性，揭示材料构效关系，进而指导材料的合成与优化，为高性能的催化材料的控制制备奠定基础。

当今世界，环境危机日益严重。高性能催化材料在能源与环保领域都越发重要。催化材料的结构与性能具有重要相关性，从结构设计出发，揭示催化剂微结构、表界面性能与催化活性的关系，必将大力推进新型催化材料的开发与应用。本课题以新型CeO2基催化材料的设计与合成为切入点展开研究。设计合成具有大比表面积、高活性表面的多壳层空心球微纳结构；此种微纳结构材料具有"自支撑"结构特点，即不仅有着大比表面积，高物质传输性，同时在应用过程中可保持空心多壳层微纳结构稳定，因而避免了结构基元发生聚集而造成比表面积、表面能损失和性能下降。本研究通过使用水合碳球模板法及溶液组装过程系统研究，研究合成体系中Ce离子与模板剂的相互作用规律，获得多壳层空心球结构的关键制备参数形成了有效可靠的技术路线：一是碳球模板法结合水热强化吸附的路线，二是开发出喷雾热解法实现了CeO2多壳层空心球的连续可控制备路线；探索多壳层空心结构表界面优化途径，研究了Al、Co等金属掺杂的CeO2多壳层空心球的制备路线，研究了掺杂元素的结构和功能作用，获得高活性及高选择性的纳米微米CeO2催化材料。并以探针催化反应检测催化剂的催化活性，揭示材料构效关系，进而指导材料的合成与优化，为高性能的催化材料的控制制备奠定基础。