氧化铈基多级结构孔材料的构筑及其介观物理化学性能研究

本项目设计利用溶剂热体系中有机组元与溶剂、无机盐的物理化学作用，自组装制备含铈前驱体微米球。主要是利用小分子有机配体与铈作用在前躯体结构中形成连续Ce-O连接，同时依靠小分子导向剂的作用使前躯体有序组装。进而通过升温条件下有机配体的脱除实现氧化铈纳米-微米多级结构的构筑。通过对反应体系酸碱度及温度、时间的调解，实现微米球的可控生长。利用与自组装过程相协同的稀土与过渡金属掺杂提高此类多级结构材料的抗烧结性与活性。材料所具有的多级孔结构、高比表面积、强储放氧能力、易于操控与处理的形貌及尺度等特点将使其在催化和环保领域发挥作用。

本研究成功合成了不同种类氧化铈球。在简单体系中获得了尺寸和微结构可调的氧化铈微球，这些微球具有打得比表面积表现出良好的Cr6+吸附能力。以修饰的硬模板法和自模板法分别合成了多壳层空心氧化铈纳米球和微米球。两种合成方法都可以成功应用于其他氧化物多壳层空心球的制备。将金纳米颗粒担载于多壳层氧化铈纳米球，可获得具有优异催化活性的对硝基苯酚还原催化剂。另一方面，对于多壳层氧化铈微米空心球而言，将其用于催化以AgNO3为牺牲剂的直接水氧化制氧过程，三壳层养护是空心球表现出明显优于商业氧化铈及双壳层和单壳层氧化铈的催化活性。本研究表明铈材料的表现强烈依赖于其微观形貌及表面活性。