多壳层空心结构YFeO3复合材料平台构筑及其光解水产氢性能研究

The project to develop high-activity and high stability photocatalyst for photocatalytic water splitting into hydrogen as a starting point, which will start from the design of the materials, in accordance with the principle of improving light harvesting ability, enhancing the response to visible light path length, improving the electron transport and surface reaction in the material. Designing the structural on the basis of theoretical calculations, through in-situ synthesis and stepwise synthesis method and combining with the outfield intensifying means to controlled synthesis of multi-shelled hollow structure YFeO3. The project will increase shell number and decrease shell spacing and introduce graphene quantum dot to increase light harvesting ability and improve light utilization efficiency; through decreasing shell thickness and introducing graphdiyne to speed electron transport; through creasing the surface area, adjusting pore size and improving the surface hydrophilic sparse gas property to speed the delivery and response of surface material. Through studying material properties systematically and feedbacking research results, the theoretical calculations and shell structure will be amended. The structure-function relationship between structure and performance will be verified and obtain the synthesis law of high-performance multi-shell hollow structure material, and then provide the basis to achieve the preparation of high-performance multi-shell hollow structure material.

本项目将以高活性、高稳定性光解水产氢催化材料的设计与合成为切入点，从利于提高催化材料对光的捕获能力、增强对可见光的响应范围、加快材料内部光生电子的传输以及表面反应出发，在理论计算的基础上进行结构设计，通过原位合成法、分步合成法等手段，并结合外场强化方法实施多壳层空心结构YFeO3的可控合成。本研究将通过增加壳层数目、缩短壳层间距及引入石墨烯量子点，增强材料对光的捕获能力、提高光利用率；通过缩短壳壁厚度和引入石墨炔，加快电子传输；通过增大比表面积、调节气孔尺寸、改善材料表面的亲水疏气性质，加快材料表面物质的传递与反应。通过系统地研究材料的性能，并反馈研究结果对理论计算和壳层结构设计进行修正，探明结构与性质的构效关系，获得高性能多壳层空心结构材料的制备规律，为实现高性能多壳层空心结构材料的创制提供依据。

中空多壳层结构（HoMSs）材料具有较大的有效表面、富集反应物分子、加速反应物和产物的传质、缩短电子传输路径等特点，作为光电催化剂具有显著优势。本项目从利于提高催化材料对光的捕获能力、增强对可见光的响应范围、加快材料内部光生电子的传输以及表面反应出发，通过原位合成法、分步合成法等手段，并结合外场强化方法实施中空多壳层结构光催化水分解催化材料的可控合成。此外，我们针对当前电催化水分解析氧反应所面临的复杂四电子过程和动力学缓慢，采用喷雾干燥法制备中空多壳层结构材料，通过原子取代和构筑异质复合结构的方式分别获得到了不同类型的HoMSs材料，并通过调控电子结构和微观结构有效提升了电催化水分解析氧活性。最后，依据喷雾干燥法的独特特点，通过提升前驱体溶液的浓度和雾化干燥效率等措施实现了HoMSs的宏量制备。总之，通过系统地研究材料的光电催化性能，并反馈研究结果对壳层结构设计进行修正，探明了结构与性质的构效关系，获得了高性能多壳层空心结构材料的制备规律，为实现高性能多壳层空心结构材料的创制提供了基础依据。. 本项目开始执行以来，主要围绕项目书所提的关键科学问题，按计划进行研究工作，完成了主要研究目标，本研究通过增加壳层数目、缩短壳层间距，增强了材料对光的捕获能力、提高光利用率；通过缩短壳壁厚度，加快电子传输；通过增大比表面积、调节气孔尺寸、改善材料表面的亲水疏气性质，加快材料表面物质的传递与反应。设计并合成出了多种中空多壳层结构金属氧化物及其复合催化材料，并对影响材料催化性能的各种结构和组成因素（包括壳层数目，壳层间距，壳壁厚度与组分以及异质复合等）进行了精确调控，解析了中空多壳层微观结构和催化性能之间的构效关系，揭示影响催化氧化性能的本质因素，确定了催化剂最有效的结构和组成，指导了高活性、高稳定性光电催化反应所用催化剂的开发。