基于协同效应理论的低温等离子体耦合生物催化净化疏水性二甲苯废气基础研究

The organic waste gas of xylene emits from various industrial sources, and it causes serious public nuisance on the environment. There are some disadvantages for single biofilter to treat hydrophobic xylene, such as long empty bed residence time, low removal efficiency and elimination capacity at high concentration. In addition, the efficiency of energy consumption is high for single non-thermal plasma, and many kinds of byproducts are produced. In present study, a coupling system using dielectric barrier discharge (DBD) non-thermal plasma and triplicate column biofilters are employed to purify organic waste gas of hydrophobic o-xylene (OX), m-xylene (MX) and p-xylene (PX), respectively. The main research contents are as follows: Firstly, study on the optimization of degradation kinetic parameters and mechanism of DBD non-thermal plasma reactor. Secondly, study on the optimization of key parameters, biodegradation mechanism, and biodiversity of biofilters in detailed. Thirdly, study on the influences of key parameters on the performance, degradation mechanisms, and synergistic mechanism of the coupling system using DBD non-thermal plasma and biofilters. Fourthly, polymerase chain reaction-gradient gel electrophoresis and other molecular biology techniques will be employed to reveal the characteristics of the dynamic changes of microbial activity, microbial community structure and diversity in time and space under long-term operation for the combination system of biofilters and DBD no-thermal plasma reactors. It has theoretical and practical significances for this project to utilize the coupling technique to improve degradation efficiency of hydrophobic xylene waste gas and clarify the synergistic effect for the two combination technology units. Meanwhile, it will provide a valuable reference for the combination system using DBD non-thermal plasma and biofilters to treat waste gas containing other hydrophobic organic pollutants in industry.

工业二甲苯有机废气污染来源广泛，对环境造成的公害日益严重。鉴于二甲苯疏水性强，单一生物过滤技术普遍存在气体停留时间长、处理高浓度效率低以及单一等离子体技术能耗高、副产物多等缺点，本研究拟开展介质阻挡放电低温等离子体耦合三塔生物过滤反应器协同处理邻、间和对位二甲苯废气的基础研究：(1)低温等离子体反应器降解过程动力学参数优化及机理研究；(2)生物过滤反应器降解过程参数优化、机理及生物多样性研究；(3)低温等离子体耦合生物过滤反应器降解过程受控因素影响、耦合技术降解机理及协同促进机制研究；(4)通过聚合酶链反应-梯度凝胶电泳等分子生物学技术研究耦合系统长期稳定运行过程中微生物活性和种群时空动态变化的特性。本项目采用耦合技术提高疏水性二甲苯废气处理效率并阐明两个技术单元的协同效应具有理论和现实意义，同时也为该耦合技术应用于其它工业规模疏水性有机废气的污染控制提供有价值的参考。

本项目针对生物技术处理疏水性有机废气存在的停留时间长、降解效率低、无法满足工业实际有机废气处理达标排放要求等问题，以二甲苯为目标物，自行设计并建立起低温等离子体(NTP)反应器与生物滴滤塔反应器联用体系，系统开展NTP高级氧化技术耦合微生物技术联合处理二甲苯的研究，并采用高通量测序技术分析了连续运行生物滴滤塔内的微生物种群在时间和空间上的变化。研究结果表明，分别以陶粒和生物炭为填料的陶粒滴滤塔(BFA)和生物炭滴滤塔(BFB)在40天内完成微生物的驯化和培养。不同气体停留时间和二甲苯进气浓度对底物去除效率和容积去除负荷的影响结果表明，单一BFA和BFB对二甲苯的去除率随着进气浓度和流量增加(相应于气体停留时间降低)而降低。例如当气体停留时间为62.8 s、进气浓度低于0.34 mg/L时，BFA和BFB处理二甲苯效率达到100%，此时容积去除负荷最高为19.32 g/m3/h。同时，研究结果表明输入功率、气体停留时间和进气浓度对单一NTP降解二甲苯效果有明显的影响，最优条件为输入功率64.8瓦、气体停留时间0.408 s和初始浓度0.8 mg/L。而在此条件下，NTP耦合生物滴滤塔降解二甲苯的去除率和容积去除负荷分别从单一生物降解的74%和44.9 g/m3/h增加至90.5%和52.7 g/m3/h (滴滤塔内气体停留时间47.1 s)。NTP的增效作用机制主要包含两个方面：一是在产生等离子体的过程中，高频放电所产生的瞬间高能电子打开了二甲苯分子的化学键使之分解，打破了二甲苯的疏水性；二是电场作用下产生的大量•OH、•HO2、•O等活性自由基和氧化性极强的O3，将二甲苯氧化分解。研究发现NTP放电区域内会发射出紫外光和可见光，而这部分光源值得被进一步利用，研究还发现需要控制NTP臭氧副产物的产生量，否则会影响后续生物处理效果。生物多样性分析表明微生物的种群结构在时间和空间上发生了明显的变化，在反应器运行初期sphingobium和Variovorax属的微生物为优势菌种，两者占微生物种群的50%左右。稳定运行期以Metallibacterium和ferruginibater属的微生物为优势菌种。本项目的顺利实施和完成，对于采用NTP协同微生物技术高效处理工业有机废气提供了理论和技术参考。