面向钙钛矿太阳能电池的光学粗糙且电学平坦型透明导电衬底的设计与制备

For simultaneously reducing the non-recombination loss and optical loss in the organic-inorganic hybrid perovskite thin-film solar cells, this project proposes the development of a novel optically-rough and electrically-flat (OR-EF) transparent conductive substrate. This substrate consists of a flat Al doped ZnMgO (AZMO) transparent conductive thin film and a glass substrate patterned by a nanoimprint technique. By decoupling the material-growth interface from the light-scattering interface, the substrate possesses flat surface for the growth of absorption layer and strong light-scattering capability. First, this project would found the device model of perovskite solar cells with OR-EF AZMO substrate. Then, on one hand, we would modify the Mg content in AZMO in order to achieve good refractive-index matching and interface band-alignment; On the other hand, we will implement the design study on interface-texture between the AZMO and the roughened glass substrate so as to stimulate the guided-mode resonances effect in the solar cells, for increasing the light-absorption in the solar cells. Subsequently, based on the optimal design, we would carry out the preparation of OR-EF AZMO substrate and its application to the front electrode of perovskite solar cells, realizing the formation of high-quality perovskite thin film as well as strong light-trapping in the solar cells and then improving the conversion efficiency of perovskite thin-film solar cells.

为了同时减少有机无机杂化钙钛矿薄膜太阳能电池的非辐射复合损耗和光学损耗，本项目提出开展一种新型的光学粗糙且电学平坦型(OR-EF)透明导电衬底的设计与制备研究。该衬底由纳米压印图案化的玻璃衬底和在其上形成的表面平坦Al掺杂ZnMgO透明导电薄膜(AZMO)构成，将材料生长界面和光散射界面分离，因此具有平坦的材料生长面和强的光散射特点。首先，本项目将建立基于该新型OR-EF衬底的钙钛矿太阳能电池的器件模型，一方面通过AZMO的成分调控实现良好的折射率匹配和界面能带排列，另一方面通过界面形貌的设计研究激发电池内部的导模共振效应，来增强电池内部的光吸收。然后，基于优化设计，制备出新型OR-EF衬底并作为前电极应用于钙钛矿太阳能电池，实现高质量钙钛矿薄膜材料生长和强“陷光”效应，进一步提高钙钛矿薄膜太阳能电池的光电转化效率。

有机无机杂化钙钛矿薄膜太阳电池存在非辐射复合损耗和光学损耗，限制其光电转化效率提升。采用传统的透明导电衬底不能同时减小非辐射复合损耗和光学损耗，难以进一步提高钙钛矿薄膜太阳电池的效率。本项目采用表面图形化玻璃衬底和掺铝ZnO(AZO)透明导电膜构建新型“光粗糙电平坦”(OR-EF)透明导电衬底，将吸光材料生长面和光散射面分离，来同时减小CH3NH3PbI3(MAPbI3)薄膜太阳电池的非辐射复合损耗和光学损耗。主要研究内容包括：(1)AZO透明导电膜与玻璃之间的界面结构对OR-EF衬底的远场光散射特性的影响；(2)OR-EF衬底对MAPbI3薄膜的光吸收和生长质量的影响。. 经过三年的实施，本项目取得以下重要研究进展：(1)建立一种衡量OR-EF衬底的远场光散射特性的分析方法。该方法基于时域有限差分算法和双向透射分布函数，量化分析了包括周期密排六方分布的圆孔阵列(HAP)和柱状阵列(PAP)等界面结构对OR-EF衬底的透射光雾度和透射光强度角度分布等远场光散射特性的影响。结果表明：周期(P)1微米和尺寸(D)0.5微米的PAP界面结构[PAP(P1.0D0.5)]具有最强的远场光散射特性，其透射光雾度和最大透射光散射角分别达63.4%和56.7°。该方法为“通过增强OR-EF衬底的界面光散射来提高薄膜太阳电池光吸收”奠定了理论基础，具有十分重要的指导价值和科学意义。(2)基于优化设计，采用纳米压印和溶胶-凝胶工艺，制备出AZO/PAP(P1.0D0.5)透明导电衬底。该衬底具有8.2±0.8nm均方根表面粗糙度，31.6±5.9Ω/sq薄膜电阻、400-850nm波长区域平均值88.3%的透光率、600-850nm波长区域平均值11.2%的透射光雾度，在55°透射散射角处归一化光强度达1.5%。在该衬底上制备的MAPbI3薄膜，与在传统衬底上制备的相比，在具有平坦致密形貌和低缺陷密度等高质量材料特性的同时，550-800nm波长区域光吸收(implied Jsc)提升7.6%以上。这表明该OR-EF透明导电衬底可同时减少MAPbI3薄膜太阳能电池的非辐射复合损耗和光学损耗，对于突破钙钛矿薄膜太阳电池效率提升瓶颈具有重要作用。