钙钛矿结构氧化物异质界面新奇量子态的机理研究

Heterogeneous interface is the interface between two different materials. Because of the broken symmetry, interface is obviously different from ontology of novel quantum state and the special physical and chemical properties. Perovskite oxide heterogeneous interface has become the important of condensed matter theory research. The project focus on choosing some typical oxide heterogeneous interface for detailed discussion, revealing the induced quantum state and the basic laws of the quantum process by the heterogeneous interface. Mainly study on the electronic structure of the perovskite oxide heterogeneous interface and the charge, orbital, spin and lattice coupling rule, predicting oxide heterogeneous interface induced by the difference between ontology of novel quantum state. To achieve control of novel quantum effects, we try to change the interface structure and composition, field and chemical modification. In a word, we hope to reveal mechanism of novel quantum phenomena of perovskite oxide heterogeneous interface.

异质界面是指两种不同材料之间的分界面。由于对称性破缺，界面能够呈现与本体明显不同的新奇量子态和特殊的物理化学性质。钙钛矿氧化物异质界面的研究已经成为当前凝聚态理论研究的重要方向。本项目拟通过选择一些有代表性的氧化物异质界面开展细致探讨，揭示异质界面诱导量子态和量子过程的基本规律。主要是在理论上（第一性原理计算结合非平衡格林函数）研究钙钛矿氧化物异质界面处的电子结构以及电荷、轨道、自旋和晶格的耦合规律，预测氧化物异质界面诱导的不同于本体的新奇量子态；通过改变界面结构及成分、外场和化学修饰等来实现对新奇量子效应的调控。总之，我们希望从理论上揭示钙钛矿氧化物异质界面新奇量子现象的产生机理。

钙钛矿型过渡金属氧化物异质界面因具有丰富的物理及化学性质，成为了材料研究的热点。本项目采用了第一性原理计算方法研究了(1)钙钛矿结构钙氧化物中与替代原子和氧空位相关的d0磁性。发现氧空位能够提高铜、铟、银掺杂的钛酸钙的磁矩，对钇掺杂的钛酸钙起到了退磁化的作用；无论存不存在氧空位，要得到大而稳定的自旋极化，铜元素掺杂是最佳的选择。(2) 研究了沿(001)，(110)，(111)三个方向生长的SrTiO3/LaAlO3异质界面的电子结构性质，结论大致与“极化不连续理论”吻合，但“极化不连续”不能解释(110)方向所出现的金属导电性。(3)研究了过渡金属氧化物(LaMnO3)n/(SrTiO3)m异质界面的离子弛豫、电子结构和磁性质。研究表明，不同的组分厚度比及不同界面构型，离子的弛豫程度各不相同，界面处的电子性质受此影响大。对于n型界面，当LaMnO3的厚度达到6个单胞层后，电子会从LaMnO3转移到SrTiO3，转移的电子占据界面层Ti原子的3d电子轨道，界面处出现二维电子气，高厚度比的n型界面有利于产生高迁移率的二维电子气和自旋极化。而对于p型(LaMnO3)2/(SrTiO3)8界面，在SrTiO3一侧基本没有结构畸变，界面处无电子转移和自旋极化现象。通过计算平均静电势发现n型和p型界面处的势差大小相差2eV, 解释了p型界面不容易发生电荷转移的原因。(4) 研究了(001)和(111)方向(LaMnO3)m/(LaNiO3)n界面体系的电子、磁结构性质。计算结果表明，对于(001)方向生长的(LaO)+/(NiO2)-界面以及(111)方向生长的(LaO3)3-/(Ni)3+界面，界面层的磁序都转变成了铁磁性耦合，不同于LaMnO3的反铁磁性和LaNiO3的顺磁性，两种方向生长的异质界面都有电子从LaMnO3转移到LaNiO3，这表明(111)方向异质结同样存在极性不连续，且(111)方向的界面转移的电荷数目更多，同时出现高自旋极化的铁磁金属性。(111)界面诱导出的Ni磁矩比(001)界面更大，且磁矩大小受厚度比m/n控制，计算表明，结构为(2:1)的(111)方向界面体系能获得最大的Ni磁矩。