食品风险残留物快速检测方法研究

Ion mobility spectrometry (IMS), which has the advantages of high sensitivity， fast detection and good reliability, has been widely used in detection of trace substance. The formation of gas-phase ions precedes the processes of ion separation and detection of product ions by mobility measurements. Desorption electrospray ionization (DESI) can be coupled with IMS to increase the alalysis speed because DESI can ionize sample with complex matrix directly and needs minimal sample pretreatment. In order to meet the need of low detection limit of undesirable residues in food, a novel method of Substrate-Enhanced DESI based on silicon tip array coupled with IMS is proposed.Silicon tip array fabricated by MEMS technology is used as DESI sample substrate to increase ionization efficiency of undesirable residues in food and the mechanism of Substrate-Enhanced DESI is explored. The ion-neutral interactions of analyte with added solute or dopant is studied and controlled to increase the selectivity of DESI to undesirable residues in food. The proposed novel method of Substrate-Enhanced DESI-IMS provides the scientific basis and a new way to develop the food safety determination method with high sensitivity, short analysis time and good reliability.

离子迁移率谱（IMS）技术因灵敏度高、可靠性好、响应速度快等优点而在痕量物质检测领域得到广泛应用。样品离化是实现IMS检测的前提，电喷雾解吸离化（DESI）技术具有基质耐受性好、样品前处理简单等优点，用于IMS可有效提高检测速度。针对食品中风险残留物检出限低的要求，本项目提出一种基于纳米硅尖阵列的表面增强DESI方法，与IMS联用实现食品风险残留物高灵敏、快速检测。利用MEMS技术制备纳米硅尖阵列作为DESI样品载物表面，实现待测物的高效离化；研究样品载物表面结构及电场分布对DESI离化过程的影响，探索硅尖阵列对DESI的"表面增强"机理；研究电喷液、电喷辅助气体、IMS漂移气体中微量掺杂剂与待测物的分子-离子反应，选择合适的掺杂剂，实现待测物的高选择性离化。本项目提出的表面增强DESI-IMS联用方法为食品风险残留物的高灵敏、快速检测提供新方法和科学依据。

本项目采用离子迁移谱（IMS）方法进行食品风险残留物快速检测，掌握了检测过程中样品富集、预分离以及电离等关键技术，实现了多种食品中农药残留、非法添加物等的快速检测。.样品电离是进行IMS检测的前提，项目研究了电喷雾解吸电离（DESI）、电晕放电电离（CD）等适用于IMS的样品电离方法。制备了硅尖阵列，研究不同形貌及材质的样品载物表面及电喷雾电压、流量以及雾化气气流等参数对DESI效率的影响，通过设置辅助电极提升了DESI与IMS间二次带电液滴的输运效率，从而将整体信号提高近1个量级。为降低DESI-IMS检测过程中环境气氛的影响，还设计了封闭式电喷雾解吸电离源。设计了可在正、负离子模式自由切换的CD－IMS装置，比较不同结构CD电离源的性能差异，设计实现了用于IMS的脉冲电晕放电电离源。.样品富集方法对痕量物质检测具有重要意义。针对不同样品研究固相微萃取（SPME）、中空纤维液相微萃取（HF-LPME）和动态液相微萃取（D-LPME）等样品富集方法。为提高IMS对复杂样品的检测能力，还研究多束毛细管柱（MCC）、高效液相色谱（HPLC）等样品预分离技术与IMS的联用方法。通过MCC、HPLC的预分离，降低被测物电离过程中的电荷竞争，从而减小混合样品中各组分的相互影响及实际样品基质干扰。.基于所研究的样品富集、预分离及IMS检测方法，对实际水样、茶饮料、蔬菜、茶叶及功能食品进行了快速检测，实现食品中有机磷农药残留、非法添加物等的IMS快速检测。.以上研究为食品风险残留物的IMS快速检测提供了新方法及技术基础。发表学术论文12篇，其中SCI收录2篇；申请专利3项，其中已授权1项；培养硕士研究生14名。