应用光蚀刻微模型研究碳纳米颗粒在多相孔隙介质中的迁移规律

Transport is an important step in the environmental geochemical behaviors of nanoparticles. However, it is hard to observe or quantify the transport and deposition of carbon nanoparticles in porous environment. This study will use the emerging technology of photolithographic micromodel to simulate the multiphase porous media such as soils and minerals. The micromodel will be used to quantify the transport of carbon nanoparticles in media, to explore the effects of humic substances, proteins, polysaccharides, and the effects of silicon, ferric and aluminium oxide surfaces. The relationship of transport with particle aggregation and deposition will also be studied. The objectives of this study include the better understanding of the transport and deposition of carbon nanoparticles, clarifying the influences of organic matters and the oxide surfaces, and revealing the relationship among transport, aggregation and deposition. This study will provide scientific information to predict the environmental and geological processes and to evaluate the risk of carbon nanoparticles.

迁移过程是纳米颗粒环境地球化学行为中的重要步骤，然而碳纳米颗粒在自然界孔隙微环境中的迁移和沉积分布难以观测和定量。本研究拟采用光蚀刻微模型这一新技术来模拟土壤、岩石等多相孔隙介质，量化碳纳米颗粒在介质中的迁移，兼顾水体中腐植酸、蛋白质、聚糖等有机质和孔隙中硅、铁、铝氧化物界面对碳纳米颗粒迁移的作用，并将迁移和颗粒物特有的团聚沉降过程建立联系。目的在于更直观认识碳纳米颗粒在孔隙多相介质中的迁移和沉积分布，明确水体中有机质和孔隙界面特征对迁移的影响，阐明迁移与颗粒物团聚沉降的关系。本研究将为预测碳纳米颗粒的环境地学过程和风险评价提供重要依据。

碳纳米材料是一类具有广泛应用前景的新材料，产量和应用产品逐年增长。研究碳纳米材料在环境介质，尤其是多相孔隙介质中的迁移是预测其环境地学过程和环境风险的关键步骤。本课题研究了碳纳米颗粒的团聚、重力沉降、表面沉降、孔隙沉积这一系列迁移过程，得到以下结论：.(1) 电解质促进碳纳米颗粒团聚，Ca2+对团聚效率αA的影响大于Na+的影响。温度升高使碳纳米颗粒的静电斥力下降而布朗运动增强，导致纳米颗粒的团聚速率增加。碳纳米管的重力沉降受到团聚作用主导。碳纳米管在SiO2和Al2O3表面的沉降规律不同。在SiO2表面，电解质浓度较低时碳管的表面沉降效率αD＜1；升高电解质浓度减小纳米颗粒和SiO2表面的静电斥力，达到有利沉降阶段(αD=1)。在Al2O3表面纳米颗粒在去离子水中也达到有利沉降，当加入电解质后αD反而略微降低。碳纳米管的临界沉降浓度与临界团聚浓度存在较大差异，说明表面沉降不受团聚作用主导。.(2) 通过光蚀刻微模型模拟孔隙介质，发现碳纳米管在微模型中的平均粘附效率α随着电解质浓度升高而增大，与在SiO2表面沉降的αD的变化规律相似，说明孔隙沉积受到表面沉降的影响。氧化石墨烯的孔隙沉积受到流速影响，有规律的沉积于流速较低的柱体前侧。还原氧化石墨烯则形成大的团聚体，被阻拦沉积于孔隙宽度较窄的位置，说明孔隙沉降与颗粒团聚相关。因此，孔隙沉积的原因较复杂，受到颗粒团聚、界面作用、流体速度、孔隙位阻等因素的综合影响。.(3) 腐殖酸、牛血清蛋白和藻酸盐均能减慢碳纳米材料的重力沉降速度。而Ca2+能与腐殖酸和藻酸盐形成钙桥加快沉降速度。游离腐殖酸的存在比碳纳米管表面吸附的腐殖酸更有效的减缓碳管团聚。.本研究首次采用了光蚀刻微模型这一新技术直观观察了碳纳米材料在孔隙中的沉积和分布规律，为定量颗粒污染物在孔隙介质中的沉积提供了新方法。研究成果对进一步了解碳纳米材料的环境地化行为有重要意义。