铀尾矿库区土壤-地下水系统中典型放射性核素的污染分布与迁移规律研究

In the production of uranium mining and metallurgy, it produces a large amount of tailing ore and residual ore. The residual long life radioactive elements such as uranium, thorium, radium enter the soil and shallow groundwater easily and lead to the enrichment of radioactive elements in the food chain, eventually leading to the long-term potential radiation hazards to ecosystem. Therefore, it is necessary to carry out the research about pollution distribution and migration patterns of the typical radionuclide in soil and groundwater system. .This study will take a uranium tailings area in jiangxi province as example, The methods of data collection and field investigation, combined with the field measured, laboratory test and analysis is used to discuss pollution distribution and migration patterns. It will take the static analysis to research the relationship between factors such as temperature, Ph and nuclides adsorption performance in soil. With sequential chemical extraction method to study the nuclide distribution forms in the soil; a small neon water leaching of soil column experiment is used to research soil hydraulic properties and take the large soil column experiment to study nuclide migration behavior in the soil and groundwater system. .In addition, The basic statistics and geostatistics were used for analyzing the correlation between the content of uranium, thorium and radium isotopes obtained by cluster analysis method and the indicators about Ph, organic carbon in external environment, as well as distribution regularity in horizontal and vertical migration..The research results will provide certain theoretical and technical basis for repairing contaminated soil and groundwater of the China's uranium tailings.

铀矿冶生产中，产生了大量的尾矿砂与残矿。其中残余的铀、钍、镭等长寿命放射性元素很容易进入土壤和浅层地下水中，使放射性元素在食物链中富集，最终对生态系统产生潜在的、长久的辐射危害。因此，深入开展典型放射性核素在土壤-地下水系统中污染分布与迁移规律研究是必要的。本研究以江西某铀尾矿库区为对象，通过资料收集与野外勘察，结合场地实测、实验室测试与分析方法。采用静态法分析温度、Ph等因素对核素在土壤中吸附性能的影响，用序贯化学萃取法研究核素在土壤中的各种形态分布，用小型土柱的氖水淋洗实验研究土壤水力学性质，用大型土柱实验研究核素在土壤-地下水系统中的迁移行为。另外，以基础统计学、地统计学为基础，运用相关分析、聚类分析等方法获得铀、钍、镭等核素的含量与外界环境中Ph、有机碳等指标的相关性以及在横向、纵向的迁移分布规律。研究成果可为我国铀尾矿库放射性污染土壤和地下水修复提供一定的理论和技术依据。

本项目以某铀尾矿库土壤和周边水体为研究对象，通过现场采样、野外检测、实内试验等方法，研究土壤和水体中典型核素的空间分布特征及迁移转化规律。结果表明：. （1）研究区周边土壤中典型核素238U、226Ra、232Th、40K放射性比活度差异较大。在土壤表层和剖面，226Ra和40K的均值、最大比活度和标准差均较高，232Th和238U较低。232Th、40K的迁移能力比238U、226Ra弱。土壤采样点的年有效剂量率平均值小于联合国原子辐射效应科学委员会和全国年有效剂量率的推荐背景值，但是γ辐射吸收剂量率均值高出全国和世界平均水平的3倍。. （2）不同水体中铀质量浓度差别较大，地下水中铀质量浓度的分布较均匀，排放水分布不均匀，地表水介于两者之间。铀质量浓度和pH的相关性较好，皮尔逊系数达到0.8036，说明pH是影响铀富集的重要因素之一。. （3）铀迁移的柱实验发现含水层中铀浓度随迁移时间推移不断增加至峰值，随迁移深度增加浓度峰值下降,迁移速度与粒径大小有显著相关，粒径越小，迁移受到的阻滞作用越大，迁移速度越慢。采用逐级提取法探究铀赋存形态发现：含水介质中总铀吸附量、各形态分布与粒径的大小具有显著的相关关系，且各粒径活性铀所占的比例相对较高，均在30%以上，尤其是特细砂和中砂，分别高达60.2%、50.1%。. （4）采用PHREEQC 软件模拟不同pH 值下铀和钍存在形式发现：水样中铀主要以UO2F+、UO2F2、UO2OH+、UO2(CO3)22-、(UO2)2CO3(OH)3–和UO2(OH)2赋存于水体中。钍主要以ThOH3+、Th(OH)22+、Th(OH)3+、Th(OH)4、Th4+、ThSO42+、Th(SO4)2与ThCl3+等形式赋存，且Th(OH)4占绝对优势。铀和钍的存在形态受水化学参数pH、Eh和水化学成分（HCO3-、SO42-)等影响。. 通过本研究定量评价了尾矿库对居民造成的辐射影响，初步掌握了研究区土壤和地下水中典型核素铀的分布与迁移转化规律，为我国铀尾矿库放射性污染土壤和地下水修复提供一定的理论和技术依据。