基于反应机理设计高性能甲醇定向转化制苯乙烯催化剂

At present, China's methanol is overcapacity.Styrene is an important chemical intermediate, so conversion of mehtanol to styrene has been the focus of most works in the area.However, this process is very complex. The activity, selectivity and statbility of the present catalysts are not ideal. There is not a clear rules for the effect of acid-base distribution and pore structure of zeolites on the catalytic properties. The aim of this project is to investigate the effect of acid-base strength distribution zeolites on the formation, compositions and changes of the active species and its interaction with a variety of reactions and products.We also investigate the adsorption and diffusion behavior of reactants and products in the pore structure of multiple channel zeolites and illustrate the infulence of determing transtion state and product selectivity. In order to improve the conversion, selectivity and activity of catalyst,the study will focus on the modification of acid-base strength distribution and pore structure of multiple channel zeolites based on the understanding of the reaction mechanism.An attempt will also to be made to optimize the reaction techniques in order to provide the scientific basis for its industrical application.

目前我国甲醇产能严重过剩，而苯乙烯是重要的化工中间体，甲醇定向转化制苯乙烯受到了广泛关注。然而，甲醇转化制苯乙烯反应过程极其复杂，目前所开发的催化剂活性、选择性、稳定性均不够理想，分子筛的酸碱性和孔道结构对其催化性能的影响规律仍未有明确的结论。本项目拟在前期工作基础上，系统研究在不同酸碱强度、酸碱分布的分子筛催化剂上活性物种的形成、结构和演变及其作用机制，揭示催化剂积炭形成机理；考察反应过程中分子筛孔道结构内反应物和产物吸附和扩散行为，阐明其对过渡态和产物选择性的影响规律；在深入认识反应机理的基础上，对催化剂酸碱分布、孔道结构进行精细调变，设计、制备出高性能甲醇定向制苯乙烯的反应催化剂，并优化其反应工艺条件，为其工业应用提供科学依据。

苯乙烯（Styrene）是现代石油化工最重要的单体之一，近年来，随着我国经济的迅速发展，对苯乙烯及衍生物的需求逐年俱增。目前最常用的苯乙烯工业生产方法是乙苯脱氢法，但是该生产工艺能耗较大。目前我国甲醇产能严重过剩，甲醇定向转化制苯乙烯受到了广泛关注。针对甲醇转化制苯乙烯反应过程极其复杂，催化剂既要求有合适的酸碱性质，又要求具备一定的空间结构的问题，本项目开展了甲醇在碱金属改性的Y型分子筛上定向转化制苯乙烯的反应机理研究及反应物和产物在不同分子筛孔道结构的吸附和扩散的研究。研究表明Cs改性的Y型分子筛是甲苯侧链烷基化反应最合适的改性催化剂；客体分子的饱和吸附量随孔道结构发生明显变化，分子筛中的双组份吸附过程存在明显的竞争吸附；研究表明温度会影响扩散速率，低温时分子筛酸性是影响扩散的主要因素，高温时硅铝比是影响扩散的主要因素。这些研究结果对甲醇定向转化成苯乙烯催化剂的开发具有一定的指导意义。