负载型可见光钽酸盐催化剂的制备及对重金属离子吸附和还原能力研究

This project pays attention to the enviromental problems induced by heavy metal ions. By combination of photocatalysis technique, adsorption and theoretical simulation, novel photocatalyst with high adsorption and photo-conversion properties are explored with the aim of reducing heavy metal ions of low concentration. By doping with metal ions, tantalate materials can be successfully prepared with controlled microstructure, particle sizes, morphologies and band gap energies. This can promote the generation and separation of photogenerated charges, and hence enhance the photocatalytic activities. In order to improve the adsorption and photocatalytic multi-electron reduction behavior, the surface of as-prepared tantalate materials are modified by polyoxometalates (POMs) with different structures. Subsequently, with the idea of " enrichment firstly, catalysis secendly" for heavy metal ions, the POMs modified tantalate materials are loaded on carrier of Bentonite, which can raise the responsive concentration of heavy metal ions. Simultaneously, by ultilizing theoretical simulation and characterization, we systematically investigate the influence of doping effects,surface modification as well as quantum size effects on the modulation of bandgap energies and photocatalytic activities. This project will not only develop a new type of loaded photocatalist with high photocatalytic activies to heavy metal ions, but also provied therical and technical support for the applications of tantalate resource in photocatalytic materials and enviromental purification.

本项目针对重金属离子对环境的污染问题,使用光催化、吸附技术与理论模拟相结合的技术手段，探寻一种高吸附、高光转换效率的光催化剂，达到从环境中还原清除低浓度重金属离子的目的。本项目拟通过掺杂调控钽酸盐微观结构、尺寸、形貌等特性，达到调节钽酸盐的能带结构，增强光吸收和降低光生电荷复合，提高光催化活性的目的；以杂多酸分子对催化剂表面进行构筑，改善催化剂对重金属离子的吸附特性和光催化还原多电子行为；利用膨润土为载体，采用先富集再催化的理念，提高催化剂对极低浓度重金属离子的响应。同时使用计算机模拟和光谱表征相结合的方法，研究掺杂效应、表面构筑、纳米粒子的量子尺寸效应等对能带隙变化、光谱吸收带边的红移以及光催化活性的影响。本项目的完成，为内蒙古自治区钽资源在光催化材料和环境净化技术方面的综合利用提供理论基础和经验积累，预计将开发出具有实际应用前景的新型膨润土负载的纳米钽酸盐光催化剂。

本项目针对重金属离子对环境的污染问题,使用光催化、吸附技术与理论模拟相结合的技术手段，制备一种高吸附、高光转换效率的光催化剂，达到从环境中还原清除低浓度重金属离子的目的。本项目中已经制备出17种可对水环境中的重金属离子、有机污染物等富集和还原、易于回收和循环使用的、具有实际应用前景的新型钽酸盐掺杂和负载型光催化剂。我们研究了铌钽酸盐氧缺位、非周期结构对光吸收和光催化性能的影响，提出通过调控化学成分可获得不同种类和浓度的缺陷中心，进而实现对催化性能的调控的理论,受到同行重视，研究成果分别发表在J.Am.Chem.Soc.，Comn. Chem., ChemCatChem上，并在化学资讯平台X-Mol做过报道。通过铌钽酸盐的表面修饰，获得了对Cr6+离子等阳离子具有优秀光催化还原作用的铌钽酸盐材料，并通过反应条件的控制，实现了催化剂的有效循环使用的目的。构筑了非常有特色的6种复合型钽酸盐材料，得到光催化氧化还原活性、稳定性均优秀的光催化剂，特别是提高了催化剂对极低浓度重金属离子的响应。设计合成的催化剂均具有较好的应用前景，为钽资源在光催化材料和环境净化技术方面的综合利用提供理论基础和经验积累，后续的研究将可能开发出效率高、成本低、稳定性好的可实际应用的新型负载的纳米钽酸盐光催化剂。目前已经超额完成预定的研究任务和预定目标，共发表SCI收录学术论文20篇（均标注了本项目资金资助），参加国内外学术交流23人次，培养了博士研究生3人，硕士研究生14人。