负载型金属-非金属共改性TiO2催化剂的制备及其可见光催化还原CO2性能研究

本项目旨在利用羧基官能化的介孔材料实现TiO2高分散负载，通过金属-非金属共改性和氨基官能化的方法，制备氨基官能化的负载型金属-非金属共改性TiO2催化剂，并对其可见光催化还原CO2性能进行研究；探索羧基官能化介孔材料在提高TiO2分散性方面的作用机制；考察金属改性及改性量对TiO2催化剂量子效率的影规律响；研究非金属改性及改性量与催化剂可见光吸收、CO2吸附能力和量子效率之间的内在关系；探究氨基官能化对催化剂CO2吸附能力的影响；通过理论模拟计算和可见光催化还原CO2试验结果相结合，阐明影响可见光催化还原CO2的主要因素，揭示催化剂组成和结构与光催化性能的构效关系，为TiO2基可见光催化还原CO2催化剂的制备提供理论依据和思路，加快TiO2可见光催化剂的应用步伐。

CO2问题已经引起了全世界的关注，在CO2的减排中，就其转化和利用方面而言，光催化技术无疑是一条清洁环保的转化路线。TiO2作为最具开发前景的光催化剂拥有众多优点，然而单一的TiO2由于比表面小和量子复合率高导致其光催化活性并不高。因此，本项目旨在制备高活性TiO2催化剂用于光催化还原CO2制甲醇。以文献调研为立题依据，以项目申请书为方案指导，在高活性TiO2的制备中取得了一定的成绩。具体完成情况如下：. 以羧基化的介孔SBA-15为载体材料，通过表面高分散的羧基和钛源的锚定作用使得TiO2在SBA-15表面高度分散，增加了TiO2光催化表面活性位点；在确定最佳TiO2负载量的情况下，在制备负载型TiO2/SBA-15的过程中引入金属Ag，得到了Ag-TiO2/SBA-15催化剂，在没有改变TiO2晶型（锐钛矿）的情况下降低了TiO2光电子和空穴的复合，提高了量子效率；在确定最佳TiO2负载量的情况下，复合CuO得到CuO-TiO2/SBA-15催化剂，由于半导体CuO和TiO2的能带匹配作用使得复合催化剂光吸收发生红移，有效利用了可见光源。通过对TiO2进行不同方法的修饰，TiO2光催化还原CO2性能一定程度有所提高。在项目的完成中，对计划方案稍作了调整，新增了半导体复合TiO2的制备，基本完成了项目计划。. 目前，对于SBA-15的官能化和负载型TiO2/SBA-15催化剂用于光催化还原CO2的研究很少。因此，本项目的研究具有新颖性和引领性，并有4篇项目成果已经发表在国内外核心期刊上，此外，还有一篇在投。