氧化物铁电薄膜在贱金属基片上的生长与界面调控研究

Integration of ferroelectric oxide thin films with base-metallic substrates such as Ni or Cu, has shown promising potential in applications of high density embedded capacitors, structure health monitoring and MEMS systems. However, due to the easy oxidation of the substrates, the inter-diffusion at the interface and the serious mismatch between the film and the substrate, great challenges still exist in controllable fabrication of high quality thin films and manipulation of their properties. The key is the control and manipulation of the interface properties. In this project, we propose to realize the controllable fabrication of high quality ferroelectric oxide thin films on base-metallic substrates, by utilizing the advantages of the polymer-assisted deposition (PAD) technique in the precise control of thermal dynamic conditions during thin film deposition. In addition, with the goal of improving the dielectric, ferroelectric and magnetoelectric coupling properties of the integrated thin films, we propose to manipulate the electric and magnetic properties of the thin films via the control of interface. We plan to obtain the experimental data for the correlation between growth conditions, microstructures, and electric and magnetic properties, by using the PAD technique and multiple analytic techniques. We will study the formation and evolution of interface microstructures and their effects on the electric and magnetic properties of the films. Based on these, we will explore the way to manipulate and improve the interface and electric/magnetic properties of the integrated thin films. This research will not only provide experimental support to a deep understanding on the physics and chemistry in the evolution of the interface between the oxide thin films and the base- metallic substrates, but also pave the way for the applications of these materials into applications.

贱金属（如镍、铜等）基片上集成铁电氧化物薄膜，在高密度埋入电容器、结构健康检测以及微机电系统等领域中展现出诱人的应用前景。由于存在基片易氧化、界面扩散、基片与薄膜失配严重等问题，在高质量薄膜的可控生长与性能调控上仍具有相当大的挑战，而界面调控是其中的关键。本项目拟利用高分子辅助沉积（PAD）方法易于精确调节薄膜生长热力学平衡条件的优势，实现贱金属基片上氧化物铁电薄膜的可控生长，并通过调控界面应力和互扩散，实现对薄膜磁电特性的调控，达到改善集成薄膜介电、铁电、磁电耦合等性能的目的。本项目将采用PAD方法和多种检测手段，系统地获得"生长条件-微结构-磁电性能"的实验数据，研究界面微结构的形成、变化规律及其与磁电性能的关联性，进而寻找调控、改善界面和磁电特性的方法，探索其中的物理机制。本项目将为认识氧化物/贱金属界面演变的物理化学本质提供有力的实验支撑，为基于该类型薄膜的器件应用奠定材料基础。

镍、铜等金属是微电子器件中最常用的金属布线材料，是金属基柔性器件的基底材料，磁性金属基底与铁电氧化物薄膜的直接集成可望实现柔性、易裁剪、高性能的磁电耦合器件，因此铁电氧化物薄膜与这类金属的集成，是具有科学创新性和技术实用性的重要方向。但因为氧化物薄膜晶化所需氧气与控制基片氧化之间存在的矛盾，使得在镍基片上制备高性能的功能氧化物薄膜面临着巨大的挑战。与基底之间的界面层是影响薄膜性能的关键因素之一，因此关键科学问题是如何有效地控制薄膜生长过程中的界面化学反应。. 本项目通过对氧化物铁电薄膜在Ni 基片上的生长方法与界面控制研究，以及对氧化物铁电薄膜/Ni 界面特性与磁电性能之间的关联性研究，取得了如下的研究进展：通过研究PAD方法的薄膜生长动力学和界面扩散理论，提出了利用界面材料的自由能差异设计界面缓冲层来控制界面氧扩散从而调控界面的方法，由此突破了非贵金属基直接生长氧化物薄膜的“晶化”和“界面”相容性难题，解决了在非贵金属上直接制备功能氧化物薄膜器件的难题；通过对多晶Ni基片上生长的具有不同厚度的NiOx预氧化缓冲层的BaTiO3薄膜的铁电、介电、磁电耦合特性的系统研究，建立了界面层厚度影响应变耦合程度从而影响薄膜磁电耦合性能的物理机制；分析了在多晶Ni基片上所制备的铁电氧化物BaTiO3薄膜的漏电流导电机制，提出了快速退火、掺杂等减小BaTiO3/Ni集成结构漏电流的工艺改进方法。本项目的研究成果不仅对进一步深入理解金属氧化物界面物理化学具有重要的科学意义，也对研发金属基可延展柔性氧化物薄膜器件具有实际的应用价值。. 项目负责人林媛在项目执行期间入选第二批“万人计划”科技创新领军人才，本项目相关研究成果在国际学术会议做特邀报告4次，发表SCI论文9篇，中文论文4篇，授权中国发明专利1项，获得四川省科技进步二等奖。