金属电极 - 铁电氧化物超薄薄膜间亚埃尺度的界面及缺陷

由钙钛矿结构铁电氧化物超薄薄膜构成的纳米尺度电容器在集成铁电学领域有巨大的应用前景。薄膜与电极间的界面对其功效有至关重要的影响。本项目拟将像差校正高分辨电子显微学以及高空间分辨分析电子显微学与第一原理计算方法结合起来，对PbTiO3/Pt, BaTiO3/Pt, PbTiO3/SrRuO3 以及BaTiO3/SrRuO3等铁电超薄薄膜与金属电极间的界面及缺陷进行亚埃尺度的研究。研究异质界面的原子结构及电子结构。获得各金属阳离子和氧离子在异质界面处的占位以及亚埃尺度的位移变化信息，建立薄膜微观极化强度与位移的关系。解析界面层的内在本质,实现界面原子尺度从结构到性能的跨越。该项目的完成有助于澄清目前对金属电极/铁电氧化物超薄薄膜间界面效应及其微观机理的争议，加深对集成铁电学领域基本科学问题的再认识和新理解，为进一步优化铁电微纳电子器件的设计及研发提供重要的结构信息和科学依据。

具有钙钛矿结构的铁电薄膜由于其优异的铁电性、压电性、电光性及非线性光学等特性在微电子学、集成光学等领域显现出广泛的应用前景。对铁电畴（壁）组态及薄膜/电极界面实施有效调控是保证器件功效性的重要前提之一。本项目的主要研究内容一方面是铁电超薄薄膜与金属电极之间的异质界面结构特性，另一方面集中在对新奇铁电畴（壁）等同质界面的发现和调控。在成功制备高质量的界面基础上，利用先进的像差校正高分辨电子显微术及相应的数据处理方法对界面进行亚埃尺度的深入研究，结合理论计算，解析界面的物理内涵。取得的主要成果如下：.首先，借助于衬底和中间层的合适选择，成功制备出PbTiO3/SrTiO3/PbTiO3多层薄膜，在PbTiO3层中发现了具有通量全闭合畴的新奇畴组态。通过对离子极化位移的测量及数据处理，获得了围绕全闭合畴的从向下、向右、向上又向左的顺时针逆时针极化分布图谱。进一步的应变和应变梯度分析表明在闭合畴核心处其应变梯度可达10^9量级，是迄今为止实验发现的最高应变梯度，为深入阐释相关联的弯电效应提供了强有力的数据支持。该项工作具有重大的科学意义，打破了几十年来困扰铁电基础研究领域的一项瓶颈，填补了铁电与铁磁领域相似性的又一项空白，而且为研发新型具有大容量信息存储设备提供了崭新的视野和机遇。该项工作于2015年5月发表在美国科学(science)周刊上，并入选科技部主持评选的2015年度中国30大科学进展，在中国科学院2015年度科学进展报告上也得到了体现。.其次，在PbTiO3和BiFeO3薄膜中发现了荷电铁电畴壁。对PbTiO3中90°荷正电及荷负电畴壁，BiFeO3中71°、109°以及180°荷电畴壁进行了深入解析。发现了荷电畴壁与正常非荷电畴壁之间的不同，主要表现在具有展宽的、不连续变化的畴壁宽度及混乱无序排布的离子极化状态。该项工作为深层次理解畴壁导电行为、畴壁光伏等特性提供了坚实的实验基础。发表在Scientific Reports和 Advanced Materials Interfaces期刊上，并被后者选为杂志封面。.最后，制备和研究了多种铁电薄膜与电极界面，解析了界面的原子排布及应变状态，研究了电极对铁电层位移极化的影响。发现电极不影响铁电薄膜中晶格极化旋转，而铁电极化有可能扩展至电极内部。为深入探讨去极化场的物理本质及束缚电荷的作用机制增添了新的知识。