金属衬底上氧化物薄膜外延生长机理研究

The oriented growth of oxide films on metal substrates belongs to a heteroepitaxial growth issue. However, the interface structure and epitaxial growth mechanism of oriented oxide films on metal substrates is still unknown. It is one of the primary reasons that the choice and fabrication of seed layer in high-temperature superconducting coated conductors has been always in late development. Therefore, we will fabricate oxide thin films on metal single crystal substrates and textured metal tapes by pulsed-laser deposition (PLD) and metal organic deposition (MOD) methods in this project. The heteroepitaxial growth mechanism of oxide (film)/metal (substrate) system will be illuminated by investigating nucleation, initial growth and oriented growth behavior of oxide films on textured metallic substrates using scanning electron microscope (SEM) and transmission electron microscopy (TEM) in combination with scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS). It is of great importance to elucidating the epitaxial growth mechanism of seed layers in high-temperature superconducting coated conductors and the formation mechanism of interface layers within oxide film with high permittivity (k) and also to making a good comprehension of heteroepitaxial growth process and mechanism.

金属衬底上取向生长氧化物薄膜属于异质外延问题，其界面结构和外延机理仍不十分清楚，这也是高温超导涂层导体中种子层的选择和制备发展缓慢的主要原因之一。本项目针对氧化物（薄膜）/金属（衬底）异质外延机制尚不清楚的现状，在金属单晶和织构金属基带上通过脉冲激光沉积（PLD）和金属有机沉积（MOD）法生长氧化物薄膜，采用扫描电子显微术（SEM）和透射电子显微术（TFM），结合扫描隧道显微术（STM）和扫描隧道谱（STS）等表征手段来研究金属衬底上氧化物薄膜形核、初期生长以及取向生长行为，从而揭示氧化物（薄膜）/金属（衬底）外延生长机制，这对于阐明在高温超导涂层导体中遇到的种子层外延生长机制和高介电常数薄膜中的界面层形成机制等问题，以及加深对异质外延过程和机理的认识具有重要意义。

金属衬底上取向生长氧化物薄膜属于异质外延问题，其界面结构和外延机理仍不十分清楚，这也是高温超导涂层导体中种子层的选择和制备发展缓慢的主要原因之一。本项目针对氧化物（薄膜）/金属（衬底）异质外延机制尚不清楚的现状，在织构金属衬底基带上通过物理气相沉积和化学溶液沉积法生长氧化物薄膜。首先通过对金属衬底上不同沉积手段所制备氧化物薄膜外延形核、初期生长和取向生长行为进行研究，揭示了金属衬底上氧化物薄膜的外延生长机制，发现对于名义厚度较小的薄膜来讲，表面粗糙度较大的衬底以及较大的界面能都不利于各岛状结构之间的合并进行，进而导致大尺寸岛状结构形成，最终制得的薄膜粗糙度相对较大。在此基础上通过研究衬底表面特性、衬底与氧化物之间失配关系、氧化物组分比例等因素引起的氧化物薄膜取向生长行为的演变以及氧化物薄膜外延生长过程中应力的变化规律，发现衬底金属元素化合价态的差异会造成界面化学键特性的差异，最终影响氧化物薄膜的取向生长行为；而氧化物薄膜取向生长对其组分即化学计量比以及退火气氛都有一定的依赖关系，部分元素含量的增加会导致氧化物薄膜的生长取向发生改变，而热解阶段氧分压的补充对于氧化物薄膜织构锐利度的改善非常重要。最后通过研究衬底与金属氧化物薄膜表面/界面特性、氧化物薄膜中氧空位缺陷形成机制以及膜内应力应变弛豫行为，发现表面能的作用使近表面处面内晶格收缩较弱；而且薄膜受到衬底较大的应力，使得表面原子的弛豫表现得不再明显；而晶格中氧空位缺陷的减少有利于抑制薄膜中应力应变弛豫现象的发生。本项目的研究对于阐明在高温超导涂层导体中遇到的种子层外延生长机制和高介电常数薄膜中的界面层形成机制等问题，以及加深对异质外延过程和机理的认识具有重要意义。