粉煤灰制备吸附剂捕集烟气中CO2的应用基础研究

Coal is the most primary energy source in China. Fly ash produces during combustion of coal. The emission of fly ash was more than 300 million tons in 2013, and it seriously polluted the environment due to the in situ accumulation of nearly 50% of fly ash. CO2 is believed to be the primary cause to the greenhouse effect, and a large portion of the CO2 in the atmosphere is from the burning of fossil fuels. Many researchers have focused on CO2 capture by using solid amine sorbents because of their high CO2 sorption performance. However, it hard for practical application since the preparation cost of these solid amine sorbents are expensive due to high price of their support material. Based on the characteristics of CO2 in flue gas and the shortage of fly ash utilization, the porous support material would be prepared with fly ash, and then loaded the amine-contain polymer onto the surface of the support material to obtain the solid amine sorbent for CO2 capture from flue gas. The CO2 emission would reduce by using this fly-ash-derived sorbents. In explored, the structure-activity relationship between the fly-ash-derived support and CO2 molecular will be elucidated. The sorption mechanism of CO2 capture by fly ash based sorbents will be obtained. The novel fly ash utilization and CO2 control in the flue gas will be provided with the theory support.

我国消耗的最大一次能源是煤炭。燃煤后产生的固体废弃物粉煤灰排放量逐年增长（2010年以达3亿吨），约50%的粉煤灰原地堆积，造成严重的环境污染；燃煤在获得能量的同时，向大气排放大量的CO2，其引起的全球气候变化已不容忽视。固态胺吸附剂对CO2具有很高的吸附性能，但其载体分子筛，价格昂贵，成为其难以推广的瓶颈。因此，低成本高效率的CO2吸附剂对碳减排十分重要。本项目针对烟气中碳排放的特点和粉煤灰资源化利用方面的不足，采用粉煤灰合成多孔载体，采用浸渍法制备CO2吸附剂，将该吸附剂引用于捕集烟气中CO2，实现降低燃煤固定点源的碳排放。通过本项目的研究，探索胺基对CO2的吸附机理，阐明固态胺吸附剂与CO2吸附的构效关系，获得粉煤灰基吸附剂捕集烟气中CO2的吸附机制，为粉煤灰资源化利用提供新思路，同时为烟气脱碳提供理论支持。利用燃煤的“固废”处理燃煤的“气废”，响应“以废治废”的国家战略。

我国消耗的最大一次能源是煤炭。燃煤后产生的固体废弃物粉煤灰排放量逐年增长（2010年以 达3亿吨），约50%的粉煤灰原地堆积，造成严重的环境污染；燃煤在获得能量的同时，向大气排放大量的CO2，其引起的全球气候变化已不容忽视。吸附法捕集CO2因吸附剂价格昂贵，成为其难以推广的瓶颈。因此，低成本高效率的CO2吸附剂对碳减排十分重要。. 本项目针对不同碳排放源的特点和粉煤灰资源化利用方面的不足，采用粉煤灰合成多种吸附剂，包括沸石分子筛类和固态胺吸附剂，应用于捕集多种碳源中的CO2，例如烟气中或化工废气中高浓度的CO2及空气或密闭空间中的超低浓度CO2，实现降低燃煤固定点源的碳排放和控制密闭空间中CO2的含量。其中由粉煤灰合成13X和4A沸石分子筛，CO2吸附性能等各项技术指标优于市售分子筛，且合成窗口宽，因此与厂家合作，从工业生产的规模验证了成果的可行性，生产出13X及4A分子筛共21吨，并顺利进入市场销售，产值达42万元。此外，项目提出一种新方法利用粉煤灰制备固态胺吸附剂，大大提高了吸附剂的吸附容量，为现有文献报道中的最高值，该吸附剂可以捕集烟气中的CO2，吸附温度为70-90℃时，吸附容量可达130-145 mg/g，吸附剂同时具有吸附速度快、可再生能力稳定等特点。除了应用于烟气等高浓度CO2含量废气，该吸附剂也可以在常温下应用于低浓度CO2含量气体的碳捕集，例如空气中、航天器或潜艇的载人舱内的碳捕集。相比于现有的碱金属碳捕集，本项目制备的吸附剂具有更高的吸附容量、稳定的再生能力、无腐蚀和可靠的安全性。. 通过本项目的研究，探索胺基对CO2的吸附机理，阐明固态胺吸附剂与CO2吸附的构效关系，获得粉煤灰基吸附剂捕集烟气中CO2的吸附机制，为粉煤灰资源化利用提供新思路，同时为烟气脱碳、空气脱碳提供理论支持，响应“以废治废”的国家战略。