超快光谱技术在铀酰离子吸附/解吸附研究中的应用

The physicochemical process of the radionuclides in rock-soil medium is fundamentally important to predict the environmental behavior of radionuclides, which will benefit the geological disposal of high level radioactive waste. A series of excited achievements are obtained. However, the detection technologies can’t be used to track the adsorption/desorption of radionuclides under flow conditions. This project aims to find a solution of above problem by applying ultrafast spectroscopy to study the adsorption/desorption of uranyl ion at the water/acidic silica interface. An experimental scheme based on the pump-probe measurement is proposed, and a target system for flowing liquid sample will be built up. By applying non-resonant second harmonic generation (NR-SHG) spectroscopy, we investigate the adsorption dynamic of uranyl ion at the water/acidic silica interface under different solution acidity, temperature, uranyl ion concentration and background ion concentration. The desorption dynamic of uranyl ion and the corresponding physical mechanism is also studied by applying double pulses measurement, exploring the reversibility of the combination of radionuclides with environmental medium. This project will provide a new technology for the detection of physicochemical process of the radionuclides in rock-soil medium, and also help the safety evaluation of geological repository for high level radioactive waste. It is of great significance to realize the localization of key technologies in sensitive industries.

对放射性核素在岩土介质中物理化学过程的研究可以准确地预测其环境行为，为高放废物的地质处置提供参考，并取得了一系列的成果。然而，相关探测技术并不能提供放射性核素在流动状态下的吸附/解吸附信息。本项目瞄准这一关键问题，应用超快光谱技术研究放射性核素的吸附行为，并验证将脉冲激光用于放射性核素解吸附的可行性。课题组基于飞秒激光脉冲拟搭建共线的泵浦-探测测量平台并制作流动样品池，利用非共振的二次谐波光谱技术，研究铀酰离子在二氧化硅表面的吸附对样品溶液酸度、温度、铀酰离子浓度，背景离子浓度的依赖关系；泵浦-探测技术研究铀酰离子在二氧化硅表面解吸附的微观过程，并探究放射性核素与环境介质结合的可逆性。本项目将为放射性核素在水-岩界面上物理化学行为的研究提供新的分析测试手段，填补相关技术空白，对于实现敏感行业关键技术的国产化意义重大。

对放射性核素在岩土介质中物理化学过程的研究可以准确地预测其环境行为，为高放废物的地质处置提供参考，成果显著。然而，已有探测技术并不能提供放射性核素在流动状态下的吸附/解吸附等信息，不具备现场测量能力。本项目瞄准这一关键问题，探索了超快光谱技术测量放射性核素的吸附与解吸附的可行性。我们利用飞秒激光脉冲拟搭建共线的泵浦-探测测量平台并制作流动样品池，利用非共振的二次谐波光谱技术，研究铀酰离子在二氧化硅表面的吸附对样品溶液酸度、温度、铀酰离子浓度，背景离子浓度的依赖关系，以及泵浦-探测技术研究铀酰离子在二氧化硅表面解吸附的微观过程，并探究放射性核素与环境介质结合的可逆性，并进行了技术成果转化。基于项目支持还开展了Ne、Xe等原子光电子角分布以及角分布β不对称参数的研究，以及飞秒激光驱动产生空气激光的机制研究。项目研究对于放射性核素在水-岩界面上物理化学行为的测量提供新的分析手段，填补相关技术空白，对于实现敏感行业关键技术的国产化具有重要意义。