基于碳纳米角敏化TiO2介观晶体的真菌毒素多通道光电传感器的研究

The aim of this proposal is to explore the synthesis of TiO2 mesocrystals by self-assembly of titanate nanometer material in solution-phase. The systematic analysis of synthesis conditions and synthesis strategies will be made to illustrate the formation mechanism of TiO2 mesocrystals. On the basis of the above results, the controlled synthesis of TiO2 mesocrystals will be realized. Through developing the multi-channel photoelectrochemical biosensor and establishing the evaluation procedure of screening the suitable photoelectrochemical nanometer materials for biosensing application, the high resolution and sensitive TiO2 mesocrystals are chose as the photoelectrochemical probes. This exploration will elucidate the relationship between microstructure of TiO2 mesocrystals and its corresponding photoelectrochemical action, and establish the theoretical foundation for the photoelectrochemical biosensor based on TiO2 mesocrystals. By employing carbon nanohorns to fabricate the sensing interface, a competitive immunosensor is designed for ultrasensitive multiplexed measurement of various mycotoxins using photoelectrochemical signal of TiO2 mesocrystals. This attempt will meet the requirement of mycotoxin determination in practice. Due to the unique properties of carbon nanohorns and TiO2 mesocrystals, this photoelectrochemical biosensor owns versatility and practical applicability. The relative result will provide a promising ultrasensitive simultaneous multiplexed immunoassay approach for mycotoxin determination. Furthermore, it will expand the application scope of TiO2 mesocrystals and photoelectrochemical sensing.

本研究拟运用液相自组装法，以各种形貌和结构的纳米钛酸盐为初级结构，系统研究纳米颗粒间的组装机制，优化相关制备条件，获得形貌及结构可控的TiO2介观晶体。研制空间分辨的多通道光电化学传感系统，凝练纳米材料的光电化学活性评估方法，高通量筛选在可见光区具有高分辨光电响应的TiO2介观晶体，探索其显微结构与光电化学活性之间的关系。以碳纳米角为构筑基元制备探针识别界面，多功能化的TiO2介观晶体为光电化学探针，利用空间分辨多通道传感界面的信号可区分性，结合信号放大策略，构建竞争型免疫传感器，实现对多种真菌毒素的高灵敏同时测定，以满足真菌毒素的现实检测需求。借助于介观晶体和碳纳米角的独特结构及其形成的协同作用，该型传感器在光电化学传感领域具有极高的通用性和实用性。本研究将推动真菌毒素的多组分高通量快速检测、新型介观晶体材料的传感应用，并拓展光电化学传感的应用范围，具有重要的社会价值和科学意义。

真菌毒素是某些真菌产生的次级代谢产物，作为外源性有毒有害物质，人们发现它普遍存在于农副产品和饲料中。推动对真菌毒素的研究具有极其迫切的现实意义。在对真菌毒素的研究中，开发先进的高灵敏检测技术是其中的一项关键内容。课题组借助于具有特殊分级结构的TiO2介观晶体材料所构成的光电化学传感系统，结合免疫技术，在光电传感界面上创新性地发展出针对黄曲霉毒素B1、玉米赤霉烯酮等代表性真菌毒素的快速检测方法。主要内容包括：1）以液相自组装方法，制备各种TiO2介观晶体，对其性能进行表征。借助光电化学传感系统对所制备的具有不同形貌TiO2介观晶体的光电活性进行评估，形成对不同结构的TiO2介观晶体与其光电化学活性间的构效关系的系统认识，为功能导向介观晶体的合成提供理论依据和实验方法，筛选出适合作为光电探针的TiO2介观晶体；2）在TiO2介观晶体光电化学体系中，研究具有光电化学信号放大作用和生物分子有效固载的传感界面构建方法；3）重点以高活性的TiO2介观晶体材料作为光电探针固载抗体及功能化纳米材料及酶，运用免疫策略及特点，结合信号放大模式，创新性地实现对多种真菌毒素的高灵敏检测，提高分析效率与检测通量。项目执行期间，取得大量创新成果，项目负责人以第一作者或者通讯作者在国际主流刊物上发表论文33篇，申请发明专利23项；部分成果已开始应用，创造经济效益200余万元，取得较好的社会效益。相关研究不但将为食品安全及农产品中真菌毒素的预警机制提供有效的技术手段，还将为环境化学和临床医学检测中具有重要检测意义的多种共存物质的同时检测提供有益借鉴。