基于碳纳米角组装体的静电纺丝型电化学仿生传感器的构建及应用

Carbon nanohorns (CNHs) and its functional products are employed as nanomaterial assemblies to fabricate new electrochemical sensor utilizing the electrospinning and self-assembly technique. This work will illuminate the relationship between detail nanoconstructure of carbon material and its electrocatalytic behavior. On the basis of the above results, electospun nanofibers which own the biomimetic recognition for hydroxide or amino group containing foodborne contaminants are prepared by coupling CNHs and specific molecular imprinted polymers (MIPs). Due to the sacrifical spacer strategy for fabricating process and the nanometer size of this material, this electrospun MIPs nanofibers exhibt improved molecular recognition capabilities. Thus, the MIPs nanofibers obtained above, playing a role of biomimetic recognition elements, are assembled on the sensing platform. Adopting the electrochemistry and electrochemiluminescence as the final detect method, the present electrospinning-imprinting nanofibers based sensor shows promising application for foodborne contaminants with simple operation and high efficiency. The main influences including various electospun polymers, controls parameter during electrospinning, the fabrication process of electropun MIPs etc. are investigated.This research will greatly expand the relative applications of CNHs, and open new application opportunities for the fabrication of new biomimetic sensors based on CNHs doped electrospun MIPs nanofibers.

本研究拟采用碳纳米角及功能化产物作为组装体，结合静电纺丝技术和自组装策略，研制基于碳基组装体的特定功能化导向的电化学传感器，阐明以碳纳米角为代表的碳基纳米材料的具体结构与其电催化性能的关系。在此基础上，针对含羟基或氨基的食源性污染物，以牺牲空间法为制备策略，通过静电纺丝技术将碳纳米角与分子印迹材料相结合，制备含碳纳米角的分子印迹纳米纤维，从而改善其包括分子识别性能、结合容量等在内的特性。将此类具有分子识别功能的材料装配于电化学界面，结合电化学、电致化学发光等终端检测技术，实现对食源性污染物的高性能检测。探讨包括纺丝聚合物、纺丝控制参数、分子印迹材料制备方法、碳纳米角引入聚合物的策略等因素对该型传感器的影响，建立适合批量制备性能稳定的无机纳米材料/聚合物修饰的电化学仿生传感器的新方法。本项目的开展将有效扩展碳纳米角的应用领域，为基于分子印迹电纺材料的仿生识别传感器的研究提供有益的实践经验。

碳纳米角具有独特的电子流动性，较高的比表面积，是一种潜在的电极材料。本研究采用碳纳米角及功能化产物作为组装体，结合静电纺丝技术和自组装策略，研制基于碳基组装体的特定功能化导向的电化学传感器，阐明以碳纳米角为代表的碳基纳米材料的具体结构与其电催化性能的关系。在此基础上，通过结合静电纺丝技术及碳纳米角材料，针对食源性污染物及多种肿瘤标志物，开展了相关研究。建立适合批量制备性能稳定的无机纳米材料/聚合物修饰的电化学仿生传感器的新方法。具体研究内容有：1.摸索以高纯度碳纳米角为代表的碳纳米基质在电化学研究中的电化学/电致化学发光催化性能与其特定结构的关系。结合目前新的定向、定维自组装技术，通过不同自组装策略的选择，实现不同形貌的碳基材料的分散态及聚集态组装结构的搭建，从而评估不同形貌的碳基组装体所构成的电化学/电致化学发光平台与其电催化、电致化学发光催化、传感性能的构效关系。对以碳纳米角为代表的碳基纳米材料的高效电催化位点形成认识；2.构建了基于不同碳纳米角组装体的光电化学传感界面，实现了对于多种具有重要检测意义的目标物的高灵敏、高选择性检测；3.通过引入碳纳米角组装体，结合静电纺丝技术，创建了适合大批量制备光电化学传感界面的方法，实现了对于黄曲霉毒素、甲醛等食源性污染物的快速、高灵敏检测；本项目的开展将有效扩展碳纳米角的应用领域，为基于分子印迹电纺材料的仿生识别传感器的研究提供有益的实践经验。