超低水平钚同位素加速器质谱分析及其环境应用研究

Mass spectrometry is the most effective means for determination of low/ultralow level plutonium isotopes. This work aims to develop advanced chemical methods for isolation and purification of plutonium isotopes from environmental samples in order to effectively remove the interferences for the measurement of Pu isotopes. The parameters and conditions of AMS will be studied in Xi’an 3MV AMS facility, including the target preparation, selection of terminal voltage and measurement ion of Pu, detector for Pu ion measurement, in order to establish a sensitive AMS method for measurement of Pu isotopes in a level of < 0.1 fg. Meanwhile the AMS measurement method for determination of Pu isotopic ratios in hot particles will be also investigated. By investigation of effective sample introduction, isobaric removal using dynamic reaction cell, an ICP-MS/MS method will be developed for measurement of low level Pu isotopes (<10 fg/ml) in environmental samples. This work will not only offer the powerful analytical tool for environmental radioactivity and nuclear safety monitoring, but also meet the analytical requirement for the nuclear forensics and nuclear emergency analysis.

质谱技术是目前分析环境低水平/超低水平钚同位素的最理想手段。本工作通过开展优化不同基体组分样品钚的放射化学分离方法，高效去除对239Pu和240Pu干扰的238U；研究3MV的加速器质谱测量钚同位素的关键条件，如靶源制备、加速管端电压、探测离子选择、探测器优化等消除干扰，实现对超微量钚同位素（<0.1 fg）的准确测量，探索热粒子单颗粒物中钚同位素比值的灵敏和准确的测定；通过提高进样效率，使用动态反应池消除238U干扰，建立低水平环境样品中钚同位素(<10 fg/ml)的ICP-MS/MS测定方法。这项工作可为我国环境放射性和核环境安全监测提供急需的分析技术，为核取证和核应急分析提供高灵敏和快速的检测手段。

质谱技术是目前分析环境低水平/超低水平钚同位素的最理想手段。本工作研究了不同样品前处理方法（如酸浸取、偏硼酸锂全熔）对钚同位素放射化学分离的影响，系统评价了不同前处理方法的不同化学分离过程中U、Hg、Pb、Tl和Bi对钚同位素测量干扰情况；通过利用ICP-MS/MS的串联质谱和动态反应池技术消除238U对钚同位素测量的干扰，其丰度灵敏度最优可达10-7，其探测限可达fg量级；研究了小型加速器质谱测量钚同位素的关键条件，如靶源制备、加速管端电压、探测离子选择等，实现了对超微量钚同位素（<0.1 fg）的准确测量。基于建立的钚同位素分离方法，系统研究了我国西北和东部沿海地区环境中钚同位素的水平和来源，评价了核活动对其周边环境的影响。本工作建立的钚同位素超灵敏的分析方法可应用于辐射防护如内照射剂量评估、核应急分析、环境放射性监测与调查、核反恐等领域。