利用加速器质谱寻找地内样品中的天然钚-244

Half of the heavy elements including actinides were produced via rapid neutron capture process (i.e., r-process) , whose sites remain one of the stellar nucleosynthesis mysteries. In this proposal, based on compact accelerator mass spectrometry, highly efficient and ultra-sensitive radioanalytical method for the detection of extremely low level of plutonium-244 in large size terrestrial samples will be developed. Attempts will be made to search for primordial Pu-244 in rare earth minerals (monazite and bastnasite) and to detect live interstellar Pu-244 from deposition of extraterrestrial dust particles archived in Earth deep-sea sediments and iron-manganese encrustations, which can be used to deduce the Pu-244 abundance in the Early Solar System and the current interstellar Pu-244 flux on the Earth's orbit. These measurements can place strong constraints on the r-process event rate and production yield, thus, providing clear scientific evidences for identification of the astrophysical sites of heavy r-process nucleosynthesis。

宇宙中半数的重元素包括锕系元素通过快速中子俘获过程（即r-过程）合成，然而这些重核素起源的天文物理场所仍是个未解之谜。本项目拟基于小型加速器质谱分析技术，开展大量固体样品中钚-244的高效放化分离和超灵敏分析技术研究，进而寻找稀土矿物样品（独居石及氟碳铈矿）中原生钚-244的遗迹和深海样品（沉积物及铁锰结核）中源自于星际尘埃颗粒的钚-244的沉积通量，以推算太阳系形成初期钚-244的初始丰度及近代星际介质钚-244的地球累积通量。这些测量结果可以严格地约束r-过程事件的发生率及重核素产额，为明确鉴别r-过程核合成的天文物理场所及揭示宇宙中重核素起源提供重要的科学依据。

正确理解宇宙中元素的起源是探明宇宙化学演化乃至生命起源及进化历程的先决条件。原生244Pu在恒星演化发生的快中子俘获过程（r-过程）中产生，然而天体物理学家对恒星演化机制尚未认识完全，发生r-过程的天文事件场所尚未确定。星际介质（ISM）可能携带近期发生的r-过程所产生的244Pu，抛射至地球并沉积在海底。然而，目前对深海样品的分析还未发现可证实这类星际物质输入的明显的244Pu信号。另外，244Pu的半衰期为81.1 Myr，可能是自然界能探测到的最重且半衰期最短的r-过程重核素。通过对地内样品中原生244Pu现存丰度的分析，可以验证太阳系形成早期244Pu与238U丰度比值（0.008）的估算值是否正确。对深海沉积物中244Pu的分析也可为恒星演化模型的建立和验证提供重要的实验参数。.本工作基于加速器质谱（AMS）建立了一种稀土精矿中244Pu的超灵敏全样分析方法。样品盐酸浸取液和浸取残渣中242Pu回收率均能达到90%以上。用该方法分析了450g白云鄂博氟碳铈精矿样品中244Pu的含量，样品盐酸浸取液和浸取残渣中244Pu检测上限分别达到了5.6e-10g/g和3.2e-21g/g。虽然没有检测到任何244Pu信号，但我们获得的检测上限也比已报道的氟碳铈精矿样品中244Pu的最佳上限（1.5e-19g/g）低了一个数量级，且这一结果与Hoffman等人报道的氟碳铈矿中244Pu浓度为1.0e-18g/g的检测结果不符。除此以外，我们还分析了百克级取自西太平洋6000m水深洋底的深海沉积物样品，在两个样品中均检测到了3个244Pu计数，这极可能是国内外首次探测到真实244Pu信号。