吸附/光催化活性的多元金属复合纳米结构氧化物的构筑及光催化气相有机污染物的过程研究

The adsorption transformation and high efficiency photocatalytic degradation of volatile organic compounds as the starting point, the project mainly center about the basic scientific and technical problems of design development of metal composite oxide based on the direct sun light and its photocatalytic degradation for volatile organic compound. The metal composite oxides with photocatalytic activity are perpetrated by the outfield assisted chemical method. The energy band gap of metal composite oxides is reduced by the carbide and vulcanization process and realized the activity of the direct use of solar energy. Meanwhile, the basic theory and rules is researched in the synthesis process. The factor of photocatalytic degradation of volatile organic compounds is explored. The photocatalytic process engineering over metal composite oxides is established. The situ regeneration technology of metal composite oxides is studied by surface oxidation and thermal desorption means. Furthermore, the new structure of photocatalytic reactor is designed and efficient photocatalytic reaction system is constructed. The implementation of the project can provide new thinking for development of metal composite oxides with direct sun light response, can solve the problem of photocatalytic degradation of volatile organic compounds, and can provide reference for development of photocatalytic reaction equipment with high space velocity, high efficiency and large-scale application.

本项目以空气中挥发性有机污染物的吸附储备转化和高效光催化降解为出发点，围绕金属复合氧化物光催化材料的设计构筑及其光催化氧化处理气相有机污染物的基本科学问题和技术问题展开。采用外场辅助软化学法制备金属复合氧化物光催化材料，对金属复合氧化物进行氮化、碳化和硫化处理，降低其能带带隙，实现直接利用太阳光能，考察其合成过程中的基本理论和规律；探索光催化降解气相污染物的影响因素，建立金属复合氧化物光催化材料高效降解气相有机污染物的光催化工程；采用表面氧化、热脱附等方法和手段，开展失活光催化剂的原位再生关键技术的研究与开发；设计新型结构的光催化反应器，构建高效的光催化净化系统。本项目的实施为开发具有直接太阳光响应新型复合金属氧化物光催化材料提供思路，为发展高空速、高效率能大规模应用的光催化反应装备提供借鉴。

光催化氧化技术是一种绿色的深度处理环境污染的技术，而设计构筑关联结构与高效氧化性能的光催化剂是这一技术亟待解决的关键问题。本项目从高效、直接利用太阳光能设计出发，通过多种物理化学方法制备了可见光响应的系列金属复合氧化物材料；以提高金属复合氧化物材料的可见光响应范围、降低其电子-空穴对复合速率为出发点，研究了金属复合氧化物材料的负载改性。以焦化废水中的挥发酚的处理效果为出发点，建立了金属复合氧化物材料在陕北焦化废水处理中的应用技术。以燃料油中含硫化合物的深度脱除为评价指标，建立了金属复合氧化物材料的燃料油深度脱硫工艺。以气相有机污染物中的甲醛的去除为对象，建立了金属复合氧化物材料的光催化高效降解气相有机污染物工艺。本项目从材料的能带结构、晶相结构、表界面结构设计出发，解决了制约光催化材料实际应用的光谱响应的范围窄、量子转换效率低，深入研究了宽光谱响应的光催化过程的微观机理与调控规律、金属复合氧化物光催化材料的微结构效应对构-效关系的作用机制。以有机污染的高效光催化氧化为出发点，强化反应物到催化剂活性中心的传质，建立了多流体相反应体系反应过程中的吸附、催化及其耦合理论，实现光催化材料的高效传质与降解作用。本项目的研究不仅为开发高效降解有机污染物的光催化材料提出一条新的途径，而且为其光催化深度氧化机污染物的应用提供科学依据。项目执行期间，在国内外期刊发表论文20篇，其中SCI收录11篇，CSCD收录4篇；培养硕士研究生3名，现有在读硕士生4名，翟祥获得2016届优秀硕士毕业生称号；申请国家发明专利2项，授权1项。在国家自然科学基金项目的引导下，获批陕西省科技厅项目1项、延安市科技厅项目1项；获陕西高等学校科学技术奖二等奖、陕西省第二届研究生创新成果一、二等奖；项目主持人获“陕西省青年科技新星”称号、第二届陕西省化学优秀青年奖、延安市第十届优秀青年科技奖。