不同来源黑碳臭氧老化及其氧化性和细胞毒性

Black carbon (BC) is an important component of atmospheric aerosol and have an important role in climate change, environment and health effects. The climate and environmental health effects of BC particles are dependant on their composition and structure, which are affected by the sources and atmospheric aging process. There are a lot of uncertainties on the study of physicochemical characteristics as well as toxic effects of aged BC, especially for BC coming from different sources. This project intends to compare physicochemical properties, oxidability and cytotoxicity of various BC particles before and after O3 treatment. The measurement of oxidability include (1) DTT oxidation potential; (2) heterogeneous oxidation capacity of atmospheric SO2 or formaldehyde on the surface of aged BC particles. The oxidability and cytotoxicity of BC particles will be related to their physicochemical properties, and the reactive species will be identified. The effect of O3 aging and environmental factors (light, humidity) on the oxidability of BC will be addressed. The results will help to clarify the O3 aging effect on the properties of BC, as well as the atmospheric behavior and toxic effects of aged BC particles. The results could also provide some evidence for policy control of BC particles.

黑碳（BC）是大气颗粒物的重要组成部分，在气候变化、环境与健康方面有重要作用。BC的气候和健康效应依赖于其组成和结构，而BC的组成和结构受其来源和大气老化过程的影响。目前，关于不同来源BC颗粒物的老化及其物化特性的改变与毒性效应缺乏深入分析。本项目拟对不同来源的BC颗粒物进行O3老化处理，比较老化前后BC颗粒物的物化特性、氧化性和细胞毒性。氧化性测定包括（1）DTT氧化潜势；（2）老化后BC颗粒物对大气还原性气体SO2或者甲醛的非均相氧化能力。研究中将建立BC颗粒物的物化特性、氧化性、细胞毒性三者之间的关系，确定氧化性的关键物种；解析O3老化和环境因素（光照、湿度）对BC颗粒物氧化性的作用机制。研究结果可阐明BC颗粒物的组成和结构与大气O3老化活性的关系，以及O3老化后BC的大气环境行为和毒性效应；为评估BC颗粒物的环境和健康效应，以及制定控制政策提供依据。

大气黑碳（BC）颗粒具有显著的环境和健康效应，本项目基于不同来源（不同混合燃料燃烧、同种燃料不同空燃比的燃烧条件、商品）的15种BC颗粒物，进行了其物化特性、臭氧氧化、氧化潜势和细胞毒性的分析和测定。利用环境舱在模拟大气环境下（悬浮BC颗粒，大气环境浓度相当的O3，环境温度和湿度）对黑碳颗粒进行O3老化，可更真实地反映实际大气情况；氧化潜势采用DTT和ESR两种不同的方法，可综合评估不同表面物种对于氧化潜势的贡献；细胞毒性采用致死率为指标，获得了一定条件下半数致死率的数据。主要研究结果有：1，不同来源BC颗粒的物理化学特性不同，导致其氧化潜势有很大差异。化学品/柴油混合燃料产生的BC的氧化潜势大于生物柴油/柴油混合燃料产生的BC；低空燃比燃烧条件有利于生成含更多多环芳烃和水溶性有机碳的BC，具有较高的DTT氧化潜势；2，BC颗粒均可以被接近于实际大气环境的低浓度臭氧氧化，且臭氧老化可以显著增强黑碳颗粒的氧化潜势；低空燃比的BC颗粒在臭氧处理后表面含氧官能团和水溶性有机碳含量比高空燃比BC提高得更多，表面形成了更多的羰基和羧基结构，更多的PAHs物种被氧化，导致其DTT氧化潜势增加得更明显，并同时具有了更强的细胞毒性；3，采用不同提取方法获得了黑碳颗粒中有机溶和水溶等不同组分，空燃比可以影响BC颗粒中不同组分的DTT氧化潜势及对O3氧化的敏感性，低空燃比条件显著提高了臭氧老化后BC颗粒中不溶性组分的DTT氧化潜势；4，建立了臭氧老化后关键氧化产物与氧化潜势的定量关系，突出了菲醌以及其他关键氧化产物对提高老化BC颗粒潜在毒性的重要贡献，弥补了O3老化后BC颗粒化学组成改变与氧化潜势变化之间定量研究的不足。综上，不同来源BC颗粒中化学组分的差异，特别是有机组分的差异导致了其氧化潜势的不同以及其对于O3反应的活性不同；获得了物化特性、氧化潜势和细胞毒性变化的一致规律。研究结果对于深入认识BC颗粒的大气环境行为和健康效应有重要的科学意义。