关中盆地不同来源黑碳气溶胶混合状态特征及其对光学性质的影响

Black carbon (BC) aerosol is the main light-absorbing material in the atmospheric environment, and it plays an important role in haze formation. It has also been considered as the second largest contributor to anthropogenic radiative forcing after carbon dioxide. However, there are still large uncertainties about the influence of BC on air quality and climate change, partly due to the complexity of BC mixing state. In this project, we will take one year (four seasons) aerosol measurements at the heavily polluted Guanzhong region (Xi’an and Mt. Hua) using a set of high time resolution instruments. The contributions of BC aerosol from different sources during the four seasons will be quantified. The correlation of BC with organic aerosol and secondary inorganic aerosol will be studied to get new insights into the BC mixing state mechanism in highly polluted air. Further, the influence of BC mixing state on its optical properties will be investigated to better understand the impact of BC on aerosol optical properties and direct radiative forcing. The results obtained will provide useful dataset for reducing particle air pollution and improving model uncertainties of the climate effects of BC aerosol.

黑碳气溶胶是大气环境中最主要的颗粒态吸光物质，对灰霾形成具有重要贡献。同时，黑碳气溶胶是继二氧化碳之后，引起全球增温的第二个重要因子。然而，黑碳气溶胶对空气质量和气候变化的影响仍存在很大的不确定性，其中黑碳气溶胶混合状态对其吸光性的不确定性尤为突出。本研究拟针对黑碳气溶胶来源、混合状态及其光学特性开展研究工作。通过采用不同实时、在线气溶胶分析手段在污染严重的关中地区（西安和华山）进行为期一年的同步观测，获得不同季节不同排放源对黑碳气溶胶的贡献；进一步探讨黑碳气溶胶混合状态与有机气溶胶及二次无机气溶胶的关联性，揭示黑碳气溶胶混合状态演变规律；并通过分析气溶胶混合状态对黑碳气溶胶光学性质的影响，定量认识黑碳对气溶胶光学性质和辐射强迫的作用，为气溶胶污染减排和减小气候模型的不确定性提供数据支持。

黑碳气溶胶对空气质量和气候变化的影响仍然存在很大的不确定性。本项目结合多种在线气溶胶监测手段分析不同排放源对黑碳气溶胶的贡献，以及黑碳混合状态对光学性质的影响，定量认识黑碳对辐射强迫的作用。主要结果如下： .(1)关中地区黑碳气溶胶质量浓度分布特征.西安冬季黑碳平均质量浓度为8.0 ± 7.1 μg m-3，夏季为2.8 ± 1.5 μg m-3；宝鸡黑碳年均质量浓度为2.9±1.7 µg m-3，其中冬季最高(4.6±2.8 µg m-3)，夏季最低 (1.8±0.9 µg m-3)；华山观测结果表明黑碳夏季的平均浓度为0.72 ± 0.4 μg m-3。.(2)关中地区黑碳的来源解析.正定矩阵因子(PMF)分析法表明，机动车排放是西安黑碳的主要来源，占总黑碳质量浓度的46.0%，其次是燃煤(33.9%)和生物质燃烧(20.1%)。潜在源模型(PSCF)分析表明宝鸡的区域传输的影响主要发生在春季和冬季，而夏季和秋季以本地源排放为主。宝鸡BC最大的区域来源是陕西南部、湖北西北部和重庆北部，其中四川盆地东北部是宝鸡BC冬季最重要的污染源区。.(3)不同来源黑碳颗粒物的混合态特征及其对光学性质的影响.单颗粒黑碳光度计（SP2）观测结果表明，西安市冬季黑碳颗粒物的内混百分比(FrBC)平均值是55±9％。白天FrBC与氧化性物质OX (OX=O3+NO2)有较强的相关性，说明光化学氧化在形成黑碳包裹物(coating)的过程中起到重要作用。此外，黑碳的质量吸收截面(MACBC)也随着OX线性变化，说明由光化学反应产生的黑碳包裹物明显增强了颗粒的光吸收效率。实验室生物质秸秆燃烧实验中表明，新鲜排放的黑碳颗粒物内混程度较高，从而在刚排放出来就具有一定的吸光增强能力，与Mie理论计算的外混黑碳MACBC相比，其吸光能力增强了1.7-1.9倍，说明大气老化对生物质排放的黑碳颗粒物光吸收的影响有限。.(4)黑碳的吸光性对辐射强迫的作用.TUV (Tropospheric Ultraviolet and Visible) 辐射模型计算结果表明，西安市黑碳气溶胶所造成的地表直接辐射强迫为-47.7±28.9 W/m2，占总气溶胶所造成的地表直接辐射强迫的45.7%。以上对于进一步认识关中地区黑碳分布以及提高气候模型参数的准确性提供依据，为评估黑碳颗粒引起全球变暖提供可靠性。