比率荧光-分子印迹耦合纳米材料用于环境中磺胺类抗生素的可视化检测

Sulfonamide drugs, as widely used synthetic antibiotic, are hydrophilic and stable, which are easy to migrate into the water environment and aquatic products, leading to increase the risk of human cancer, drug resistance and allergic symptoms. However, common detection methods for sulfonamide antibiotics have deficiency in inaccessibility of in-situ detection, complicated sample pretreatment, long detection time, expensive equipment and so on. Herein, we aim to realize the rapid in-situ detection for sulfonamide antibiotics by introducing visual detection. In this research, ratiometric fluorescent quantum dots were used as core, and imprinted polymer for the shell. Firstly, this polymer will selectively capture specific sulfonamide antibiotics by molecularly imprinted polymer, and then reveal the visual detection by the color change originated from the electron transfer between captured sulfonamide antibiotics and fluorescent quantum dots. Finally, the quantitative analysis for sulfonamide antibiotics was completed through the establishment of colorimetric detection system. By this research, we could fulfill the rapid, in-situ and visual detection of sulfonamide antibiotics, and establish an effective system for the fabrication of ratiometric fluorescence coupled molecular imprinted material, providing the foundation for the visual detection of other pollutants.

磺胺类药物作为广泛应用的合成类抗生素，具有亲水和稳定性强等特点，极易进入水环境和水产品体内，从而增加人类出现癌症、耐药性、过敏反应等症状的风险。然而常用的磺胺类抗生素检测方法存在无法原位检测、样品前处理复杂、检测时间长、检测仪器昂贵等不足。因此，本课题将通过解决可视化检测难题，实现磺胺类抗生素的快速原位检测。在研究中采用比率荧光量子点作为内核，分子印迹聚合物为外壳，首先借助分子印迹聚合物特异性地识别并捕捉磺胺类抗生素，再利用磺胺类抗生素与比率荧光量子点之间的电子转移所产生的颜色变化，实现磺胺类抗生素的可视化检测，通过建立比色检测体系，完成磺胺类抗生素的定量分析。我们期待通过本课题的研究，实现磺胺类抗生素的可视化、快速、原位检测，并建立有效的比率荧光-分子印迹耦合材料制备方法，为其他污染物的可视化检测提供一定的理论依据。

磺胺类药物作为广泛应用的合成类抗生素，具有亲水和稳定性强等特点，极易进入水环境和水产品体内，从而增加人类出现癌症、耐药性、过敏反应等症状的风险。然而常用的磺胺类抗生素检测方法存在无法原位检测、样品前处理复杂、检测时间长、检测仪器昂贵等不足。本研究主要围绕以下四个方面开展工作：1）磺胺类抗生素分子印迹聚合物的制备，制备得到了对磺胺类抗生素具有普适性识别能力的分子印迹聚合物，该材料可在5分钟内完成磺胺类抗生素的吸附平衡，且对磺胺类抗生素的吸附量高达4.87 mg/g，理论最大吸附量为8.46 mg/g。将制备得到的分子印迹聚合物和高效液相色谱联用，可成功应用于地表水中磺胺类抗生素的检测，检测回收率为79.3%-92.6%（相对标准偏差为0.9%-7.3%），检测限为0.1 μg/L。；2）单发射分子印迹荧光探针的制备及应用研究，探索了实验室制备得到的CdTe量子点、Mn-ZnS量子点以及有机荧光单体AOMC与磺胺吡啶、磺胺噻唑等之间的荧光响应情况，并分别制备得到相应的荧光检测探针。磺胺吡啶荧光检测探针对磺胺吡啶具有优异的选择识别能力，可在0–80 μM的线性范围内检测磺胺吡啶，检测限为0.50 μM，并被成功应用于自来水中磺胺吡啶的荧光检测，回收率在95.6%—99.8%之间；磺胺噻唑荧光探针可在1–40 μM的线性范围内检测磺胺噻唑，检测限为5.4 μM，可应用于自来水中磺胺噻唑的荧光检测，回收率在99.8%—115.7%之间； 3）同位素标记-质谱耦合技术在磺胺类抗生素定量分析中的研究，在研究中采用固相原位多重标记的技术，对磺胺类抗生素进行同位素标记，之后借助质谱，同时对多种磺胺类抗生素进行准确定量分析；4）磺胺类抗生素比率荧光探针的制备，针对乙酰磺胺制备得到了比率荧光印迹探针，可以实现标准样品中乙酰磺胺的快速荧光检测，但是实际应用有待进一步探索。通过本项目的研究，对可应用于磺胺类抗生素识别的荧光单体进行了详细的筛选，同时对相应分子印迹聚合物的制备进行了探索，并借助质谱技术实现磺胺类抗生素的准确定量分析，为后续研究奠定了重要基础。