基于层状无机/有机混杂前驱物微波辅助制备低维过渡金属碳(氮)化物纳米催化剂的机制与性能调制

过渡金属碳(氮)化物(TMCN)拥有优异光电与催化性能，其可控制备与性能调制具有重要意义。针对TMCN制备耗时耗能、形貌难控、易团聚等难题，项目提出基于层状无机/有机混杂物微波辅助合成TMCN纳米片新思路，并基于TMCN纳米片构筑多级组合纳米晶(HCNs)，评价TMCN纳米片及HCNs的光电与催化性能，重点研究材料制备与性能调制中的基础科学问题。项目创新与特色在于：利用无机层在插层与碳(氮)化反应中的可继承性，实现TMCN纳米片可控制备；结合微波体加热、微波等离子体与非热微波效应，实现TMCN纳米片超快、节能合成；将TMCN纳米片组装第二相功能纳米簇构筑HCNs，由纸牌屋效应解决团聚难题，借多组分与结构的协同效应，实现性能裁剪与调制。项目实施有助于深化理解微波场下碳(氮)化反应机制，探明插层前驱物在TMCN纳米片形成中的作用机理，揭示材料"组成-结构-工艺-性能"协同调制之科学本质。

含过渡金属元素的纳米材料具有优异的光电与催化性能，在现代工业中有重要应用。低维纳米结构材料具有高比表面积、高化学活性，具有相应块体材料不可比拟的光电与催化性能。基于插层化学与局部转化原理制备的高径厚比二维纳米结构在具备高化学活性的同时，由于“纸牌屋”空间位阻效应可以克服纳米材料的团聚问题。微波、超声辅助化学合成是节能环保、快速高效的无机材料制备新途径，对含过渡金属元素的碳、氮、氧化物纳米材料的制备具有重要意义。.从创新过渡金属碳、氮、氧化物材料结构设计、革新材料制备方式、提高材料综合性能等基础科学问题出发，基于插层化学、微波化学、超声化学、胶体化学以及纳米材料学等基础理论，提出低维过渡金属化合物纳米材料“结构-组成-性能”可调可控的微波、超声辅助快速制备新思路。项目要旨在于探寻提高/拓展材料性能、快速节能合成新材料的原理性新思路、新概念与新方法，重点探明“工艺-结构-组成-性能”间的内在关联，揭示超声、微波在无机材料形貌可控合成中基本规律与作用本质，为高性能过渡金属化合物纳米晶的高效制备提供理论与技术支持。.项目主要完成了以下研究工作：（1）微波氮化、碳化系统的设计、制造与试用；（2）过渡金属层状固体的有机插层反应过程与机制；（3）无机-有机混杂物向过渡金属氧化物、碳化物、氮化物的保形转变与相关机制；（4）基于二维层状结构的功能多级复合纳米结构的构筑与光电、催化性能研究；（5）微波化学与超声化学在无机材料制备与改性中应用与机制探索。取得了一些共性的结论：（1）层状插层剥离与拓扑转换是宏量、可控制备低维纳米结构的重要途径；（2）微波是材料制备与改性的重要新能量形式，具有快速、节能、特效优势；（3）超声化学在纳米结构的分散与改性、层状固体插层与剥离上有独特优势，值得推广利用；（4）基于二维层状晶构筑多级复合结构是纳米功能材料高效利用的有效途径。.发表基金标注学术论文22篇,其他论文10篇；在SCI论文18篇（基金标注）中，JCR一区8篇，被引用165次。获国家发明专利3件。培养博士生2名，硕士生9名。项目负责人在项目执行中得到了锻炼，顺利晋升教授职称，被评为河南省学术技术带头人（555工程人才）、河南省特聘教授候选人。该研究组先后获得河南省科技创新杰出青年基金、河南省高校创新人才基金，并继续获得了2016年国家自然科学基金面上项目资助（NSFC51574205）。