后修饰制备环境友好型可再生磁性传感器及其高效捕捉机制研究

Nowadays, research and development of rapid, efficient, sensitive and convenient methods for detecting heavy metal ions in water environment has become a research hotspot in the field of environmental detection. However, the problem of how to prevent secondary pollution has not been completely solved; in addition, research on detecting and rapidly removing heavy metals has rarely been reported. This project is based on the preparation and performance of environmentally friendly renewable magnetic sensors, this project uses a post-modification strategy to optimize the rhodamine B-based molecular sensors with small-scale functionalized Fe3O4 nanoparticles as a modifier, UV-visible spectrophotometry and fluorescence spectroscopy are used to study the sensitivity and selectivity of the magnetic sensors, and to analyze the capture mechanism of the sensors by combining the Job's Plot curve with the photoinduced electron transfer effect. And by the means of the magnetic properties of the sensors, the performances of cycle detection and their removal and recovery of heavy metals are studied, providing powerful experimental basis and theoretical guidance for effective practical application in the field of environmental governance and resource recycling.

当前，研究开发快速、高效、灵敏便捷地检测水环境中重金属离子的方法已成为环境检测领域的研究热点。而如何在检测的同时不带来二次污染的问题至今尚未被彻底解决；此外能够检测并快速清除及回收重金属的研究目前也鲜有报道。本项目立足于环境友好型可再生磁性传感器的制备及性能研究，采用后修饰策略，以小尺寸的功能化Fe3O4纳米粒子作为修饰剂优化罗丹明B基分子传感器，经紫外可见分光光度法及荧光光谱来研究磁性传感器的敏感性及选择性，通过Job’s Plot曲线结合光诱导电子转移效应分析传感器的捕捉机制，并借助传感器的磁性能研究其循环检测性能及其对重金属的清除及回收效果，为实现其在环境治理及资源回收再用领域内的有效实际应用提供有力的实验依据和理论指导。

当前，研究开发快速、高效、灵敏便捷地检测水环境中重金属离子的方法已成为环境检测领域的研究热点。而如何在检测的同时不带来二次污染的问题至今尚未被彻底解决；此外能够检测并快速清除及回收重金属的研究目前也鲜有报道。本项目立足于环境友好型可再生磁性传感器的制备及性能研究，在项目执行过程中，项目团队完成了不同相亲性、不同表面官能团的磁性Fe3O4纳米粒子，并通过TEM，XRD，FT-IR，TG以及VSM等手段对其形貌、粒径、表面官能团以及磁性能等进行了表征，再由罗丹明B为底物，经一系列酰胺缩合、劳森反应、霍夫曼重排等反应制备出氨基化罗丹明B、罗丹明B酰肼、罗丹明PEG羧酸及罗丹明PEG胺化合物，反应条件温和，转化率较高，经核磁1H NMR表征结构正确，最后经酰胺缩合、分散力和π-π相互作用、静电作用等后修饰方式构建智能传感器，各传感器均对目标金属离子具有超高的选择性、敏感性及竞争性，检测限（LOD）均低于相关规定标准值，且能进行再生循环检测。为有效开发便捷高效的金属传感器提供了可靠的思路，有望在深度水处理领域中得到广泛的应用。基于表面功能化磁性Fe3O4纳米粒子构筑了两种离子吸附剂（磁性纳米除锰剂Fe3O4@SiO2@EDTA-RGO及Ag吸附剂Fe3O4-RGO-NH2），均表现出优异的吸附性能，以期后期与传感器联合使用达到检测与深度处理的效果。本项目研究进展顺利，达到预期研究目标。