微生物纳米导线pili在河口沉积物异化铁还原过程中的作用机制

The reduction of Fe(III), by Fe(III)-reducing microorganisms can play an important role in carbon cycling in water-saturated soils and aquatic sediments and further influence the geochemistry of these environments through the release of dissolved Fe(II) as well as heavy metals, metalloids, and phosphate that adsorb onto Fe(III) oxides. Although much work about extracellular electron transfer in Fe(III)-reducing microorganisms-Geobacter species had been done, the mechanisms of extracellular electron transfer in the reduction of Fe(III) have not yet to be described clearly. The proposed research will demonstrate that the possibility of electron transport is along protein filament pili and the metallic-like mechanism for electron transport along the pili is a fundamental process in reduction of Fe(III) in sediments. The samples will be collected from the estuarine sediments in Fujian Province. The research proposed here will analyze the component, structure of pili and its function in extracellular electron transfer, ascertain the distribution of pili in sediment aggregates, explore the mechanisms of the reduction of Fe(III) by nanowire pili of Fe(III)-reducing microorganisms,determine the mechanisms of reduction of Fe(III) along the Fe(III)-reducing microorganisms pili in sediments for extracellular electron transfer. The results of research will explain the primary process of the reduction of insoluble Fe(III) oxides and coupling the oxidation of organic compounds in many soils and sediments.

异化铁还原是厌氧环境中铁氧化物微生物转化的主要形式，是沉积物中物质能量转化和电子传递的重要途径之一，由于环境条件的复杂性，微生物异化铁还原过程的胞外电子传递一直没有得到清晰认识。本项目基于异化铁还原过程主要由铁还原微生物纳米导线pili介导的胞外电子传递过程的思路，拟以我国典型亚热带河口和近海沉积物为代表采集样品结合室内模拟实验，利用微结构分析技术联合现代分子生物学技术，阐明纳米导线pili的组成、结构及在胞外电子传递过程中的作用；揭示不同环境条件下包括不同形态和尺度铁氧化物、盐度、营养条件等对微生物纳米导线pili异化铁还原过程的影响；探索沉积物颗粒中铁还原微生物组成、纳米导线pili的分布及对异化铁还原的规律；揭示生物纳米导线pili在河口沉积物铁还原过程中的作用机制，阐明河口异化铁还原过程微生物纳米导线作用机制，为丰富地球生物学理论和金属污染控制和修复以及有机碳转化提供理论依据。

异化铁还原是沉积物中铁循环和有机碳转化的重要途径之一，本项目以典型铁还原微生物纯培养结合亚热带河口沉积物展开模拟实验，建立了微生物纳米导线pili的组成、结构及在胞外电子传递过程中的作用及其影响因素的关系；初步揭示了生物纳米导线pili在河口沉积物铁还原过程中的作用机制。取得主要进展如下：..1、建立了微生物纳米导线pili的分离表征方法及其分析了影响pili的关键因素。 通过超速离心和原子力显微镜分析当培养温度为25°C体系中，Geobacter sulfurreducens可以产生纳米导线pili，其直径约为2 nm。以难溶性水铁矿或者γ-Fe2O3纳米颗粒为电子受体、培养温度为30°C时，G. sulfurreducens细胞可以产生纳米导线pili，其直径分别为2-3 nm、3-4 nm。.2、明确了环境因素影响下微生物异化铁还原过程作用机制。发现γ-Fe2O3纳米颗粒本身对水铁矿与微生物细胞接触的抑制作用；同时纳米颗粒从水铁矿或者细胞表面移除水铁矿还原产物Fe(II)，提高水铁矿的生物可利用性，对水铁矿的还原起促进作用。最后γ-Fe2O3会促进微生物纳米导线pili的产生从而影响微生物异化铁还原过程。.3、阐明了纳米材料介导沉积物胞外电子传递、颗粒导电性及对异化铁还原过程影响机制。发现生物炭促进铁异化还原然后与Fe(II)形成Biochar-minerals-Fe(II)复合体以降低了Fe(II)的迁移释放；而石墨烯主要通过介体表面的醌类基团和导电性共同促进了微生物的胞外电子传递过程从而影响异化铁还原。通过高通量测序分析发现生物炭、石墨烯等导电纳米材料加入还显著促进能产生纳米导线pili的Geobacter微生物的活性，明确了颗粒导电性、pili在沉积物异化铁还原过程中作用。..项目组经过四年的努力，基本阐明了河口沉积物中铁还原微生物包括Geobacter的种群组成、pili分析与表征及对异化铁还原的影响过程，为丰富地球生物学理论并为铁循环以及有机碳转化提供理论依据。项目负责人在国内外期刊发表13篇文章，其中以通讯作者发表SCI收录文章10篇文章（其中影响因子大于4的有5篇）。