Pd催化重氮化合物参与的多组分反应研究

Transition metal-catalyzed multicomponent reactions of diazo compounds have found extensive applications in organic synthesis. Pd-catalyzed reactions of diazo compoudns have made great progress in recent years and become a powerful tool in organic synthesis. In this proposal, we want to develop novel Pd-catalyzed multicomponent reactions of diazo compounds based on our previous research results. We have developed and are developing several novel Pd-catalyzed multicomponent reactions, including a 3CR of N-tosylhydrazones, isocyanides and water for the formation of amides, a 3CR of diazo compounds, isocyanides and imines for the formation of acrylamidines and a 3CR of diazo compounds, imines and aryl halides for the formation of tetrasubstituted olefine. Based on these results, we hope to further explore and develope novel and efficient Pd-catalyzed multicomponent reactions of diazo compounds. The success of this project will be of great importance and promote the further application of multicomponent reactions in organic synthesis and drug discovery.

过渡金属催化重氮化合物参与的反应在有机合成中应用非常广泛。而Pd催化的重氮化合物参与的多组分反应近年来发展迅速，是一个充满活力的新领域。本项目希望通过对Pd催化重氮化合物参与的反应研究，发展新的重氮化合物参与的多组分反应。在前期的研究工作中，我们在一系列新的钯催化的多组分反应研究中已经取得了一定的成果，或得到了一些初步的研究结果。发展了包括钯催化的对甲苯磺酰腙、异腈以及水三组分反应生成酰胺的新方法，重氮化合物、异腈以及亚胺的三组分反应生成烯基脒的新方法，重氮化合物、亚胺以及芳基卤化物三组分反应生成四取代烯烃的新方法。本项目将在此基础上，进一步深入研究及发展新颖高效的Pd催化重氮化合物参与的多组分反应，推动这类反应在有机合成以及药物研发领域的进一步发展和应用。

过渡金属催化重氮化合物参与的反应在有机合成中的应用非常广泛。而Pd催化的重氮化合物参与的多组分反应近年来发展迅速，是一个充满活力的新领域。本项目希望通过对Pd催化重氮化合物参与的反应研究，发展新的重氮化合物参与的多组分反应，推动这类反应在有机合成及药物研发领域的进一步发展和应用。在Pd催化下，对甲苯磺酰腙类化合物与异腈化合物能够生成烯酮亚胺活性中间体，在前期我们利用水顺利捕捉到了这一活性中间体，生成碳链延长的酰胺产物。在本项目的的研究过程中，我们成功地利用亚胺来捕捉到了这一活性中间体。并且这一反应并没有生成传统的【2+2】加成产物，而是通过开环重排生成了一类丙烯脒类化合物，同时我们对这一反应的反应机理也进行了系统研究。