珠江三角洲水源地河床沉积过程对沉积物痕量金属扩散释放的影响机制

Accumulation and release of sediment trace metals posed huge risks to ecological safety and human health. However, influence mechanism of riverbed sedimentation process on diffusional release of trace metals is still not clear. In the present study, sediment cores from the Dongjiang River, an important water source area in the Pearl River Delta areas, will be chosen as research objects, sediment chronology was carried out using radioisotope (210Pb and 137Cs) technique to reconstruct sedimentary history, uncovering sedimentation process of typical trace metals. We attempt to establish relationship between sediment trace metals content and hydrodynamic condition and pivotal social-economic factors, quantitatively describing driving factors of Cu, Zn and Cd during sedimentation process in different historical periods. Diffusive Gradients in Thin Films technique (DGT) and aqua chemical equilibrium model (Visual MINTEQ) will be applied to explore diffusional speciation and migration rules of sediment Cu、Zn and Cd. The key point of this study is to investigate the effects of anthropogenic activities, physicochemical properties of sediment, pore water and overlying water on diffusional release potentials of trace metals based on riverbed sedimentation process, identifying the key controlling factors and revealing the influence mechanism on diffusional release of sediment Cu、Zn and Cd in the Dongjiang River. The research results will be conducive to construct synthetic research system of release behaviors of sediment trace metals, to accurately assess ecological risks of trace metals and to provide scientific basis for urban water supply in the Pearl River Delta areas.

沉积物痕量金属的富集、释放对生态系统安全和人类健康存在巨大风险，但河床沉积过程对痕量金属扩散释放的影响机制仍不明晰。本课题以珠江三角洲地区重要水源地-东江的河床沉积物为研究对象，利用放射性同位素210Pb和137Cs对沉积物进行年代学分析，重构河床沉积历史并揭示沉积物典型痕量金属的沉积过程，尝试建立沉积物痕量金属含量与水动力条件和关键社会经济因子的关系，对不同时期的Cu、Zn和Cd沉积过程进行驱动因子定量解析。采用薄膜扩散梯度(DGT)技术和水化学平衡模型探究沉积物Cu、Zn和Cd扩散释放形态和规律，基于河床沉积过程重点考察人类活动、沉积物、孔隙水及上覆水理化性质对痕量金属扩散释放潜力的影响，辨析关键控制因子，揭示东江河床沉积物Cu、Zn和Cd扩散释放的影响机制。研究结果有助于构建河流沉积物痕量金属释放的综合研究体系，正确评估沉积物痕量金属的生态风险，为城镇安全供水提供科学依据。

珠江三角洲地区的快速城市化对生态系统的影响日益严重，水环境质量下降已成为区域主要的环境问题之一，重金属污染导致的水质性缺水以及水产品安全是当前严重制约社会经济发展的重要原因。为此，本项目以珠江三角洲地区的城市化小流域和河口水域为研究区，基于沉积物地球化学定年、重金属稳定同位素、发光菌毒性测试以及薄膜梯度扩散等技术开展流域尺度的重金属源解析、潜在生态环境效应以及环境介质间重金属(营养盐)微观界面过程等研究内容。结果表明，(1)自1978年改革开放以来，快速的工业化发展使得沉积物重金属浓度呈现逐渐升高的趋势，1992年后区域经济转型导致重金属浓度加速升高，2004年后重金属浓度逐渐降低主要归因于区域污染控制措施的实施；沉积物中与人类活动有关的铅(Pb)主要来源于煤炭燃烧，其平均贡献率为18.37%~30.63%，近年来区域人为输入的Pb开始从煤炭燃烧转向汽车尾气；(2)沉积物Cd、Ni和Zn主要以弱酸提取态为主，呈现出了较强的迁移性和生物有效性；而Cu和Cr仅在还原条件下具有较强的移动性，可能对水生生物产生负效应；沉积物重金属污染对发光菌产生了明显的毒性效应，弱酸提取态的Zn和Ni是导致毒性效应的主要致毒物质；(3)有机质矿化和铁锰氧化物还原溶解是导致表层沉积物重金属迁移的驱动机制，深层沉积物中由于硫酸盐还原导致金属硫化物沉淀生成，显著降低了重金属的移动性；然而局部的硫化物氧化反应促进了重金属的释放和迁移；夏季时，沉积物是上覆水重金属的“源”，而冬季时沉积物扮演重金属“汇”的角色；在珠江口水域，沉积物铁锰氧化物还原溶解是沉积物磷释放的主要机制，硫酸盐还原促进了沉积物磷的释放。以上研究结果可为珠江三角洲地区的重金属污染防控提供科学依据，服务于粤港澳大湾区社会经济健康可持续发展。