非平衡等离子体-光子协同CH4/CO2催化转化机理研究

Non-equilibrium plasma, photon and metal catalyst will be combined in this project to extend the number density of the vibrationally excited species, furthermore to discover the plasma-catalyst interaction mechanism. Firstly, the concentrations of intermediate species, radicals and reaction products will be detected by multi-coupled species diagnostics technologies combining QCL IR, PLIF, OES and GC to understand the catalyst reaction mechanism under non-equilibrium conditions. Secondly, the kinetic model of plasma-catalyst interaction coupling species concentration equation, energy conservation equation and Boltzmann equation will be developed to obtain temporal evolution of species number density, electron transport parameters and reaction rate coefficient under non-Maxwellian condition. Simulation and experimental results will be validated, and furthermore to reveal the relationship of plasma/photon parameters, vibrationally excited molecule and electron behavior, reaction pathways finally.

本申请项目采用非平衡等离子体/光子联偶扩展并控制反应物混合物中振动激发态浓度的方法，用于探索等离子体催化协同作用机制。首先，发展高时间分辨率中红外激光（QCL IR）原位测量、激光诱导荧光（PLIF）、发射光谱（OES）及色谱（GC）联偶测量技术，探测多场协同转化过程中中间组分、基团及反应产物浓度，理解非平衡催化反应机理；其次，建立耦合组分浓度方程和能量传递方程以及 Boltzmann方程的等离子体/光子协同作用动力学模型，获得不同约化电场及反应物分子振动激发作用下等离子体/光子协同催化转化过程中粒子随时间变化规律、非Maxwellian形式下电子的输运参数和反应速率系数；最后，模拟结果与浓度测量结果相互验证，揭示多场协同参数、电子行为、反应物分子振动态行为与多场协同催化反应路径之间的相关关系。

本申请项目采用NSD/DC联偶控制反应物混合物中振动激发态浓度的方法，用于探索非平衡等离子体催化协同作用机制。首先，发展高时间分辨率中红外激光（QCL）原位测量、发射光谱（OES）及色谱（GC）联偶测量技术，测量多场协同转化过程中中间组分、基团及反应产物浓度，理解非平衡等离子体协同催化反应机理；其次，建立耦合组分、浓度方程和能量传递方程以及Boltzmann方程的等离子体动力学模型，获得不同约化电场及反应物分子振动激发作用下等离子体协同催化转化过程中粒子随时间变化规律、非Maxwellian形式下电子的输运参数和反应速率系数；最后，模拟结果与浓度测量结果相互验证，揭示多场协同参数、电子行为、反应物分子振动态行为与多场协同催化反应路径之间的相关关系。