U、Ce、Nd掺杂的碳化物陶瓷模拟核燃料小球制备及辐照稳定性研究

Based on the ADS project, Chinese academy of Sciences proposed an advanced Accelerator Driven closed Nuclear Fuel cycle (ADRUF) concept, which is a process of removing some of the fission products and neutron poisons by an advanced dry head-end processing technology while retaining U, Pu and MAs, and then refabricating the SNF into regenerated transmutation nuclear fuels. Therefore, it is of great significance to realize how to prepare regenerated nuclear fuels from SNF in the ADRUF cycle. The carbide nuclear fuel has been considered as a potential candidate transmutation nuclear fuel for the ADS reactors. However, their wet-preparation process is not immature. To simulate fabrication of ceramic carbide transmutation nuclear microspheres from the SNF, Ce and Nd are used to simulate Pu and MAs respectively in this project. Multi-element containing carbonaceous hydrate gelled microspheres are prepared via an improved rapid internal gelation process which combines non-cooling instant mixing with microwave-assisted heating method firstly. Crack-free, near-theoretical and multi-element doped (U，Ce and Nd) single cubic carbide ceramic microspheres are then prepared via a carbothermic-reduction process. XRD、SEM、TEM、Micro-Raman、XPS are used to investigate the effects of dopants on the micro-morphology, grain size, lattice constant and valence distribution of the doped carbides. In addition, the effects of dopants on the radiation stability of such ceramic carbide microspheres will also be investigated. This prediction project expects to supply guidance for the selection and preparation of transmutation fuels for the Chinese ADS project in the future.

加速器驱动的先进闭式乏燃料循环需要将乏燃料制备成再生燃料。碳化物陶瓷核燃料是加速器驱动的次临界系统(ADS)的理想候选燃料，但是目前还没有成熟的工艺将乏燃料直接转化为碳化物再生燃料。因此开展碳化物陶瓷模拟核燃料小球的研究对乏燃料再生利用具有重要参考意义。本项目拟用无冷却即时混合与微波加热相结合的快速溶胶凝胶法制备U、Ce、Nd均匀掺杂的单一相碳化物陶瓷模拟核燃料小球，并研究其辐照稳定性:(1)探索金属离子浓度、凝胶剂与金属离子摩尔比、掺杂元素含量以及微波加热功率等因素对凝胶球制备过程的影响，并优化制备条件；(2)研究煅烧温度、气氛、掺杂元素含量等因素对碳热还原过程物相转化的影响，并制备多元素均匀掺杂的且具有单一立方相的碳化物陶瓷小球；(3)研究掺杂元素对碳化物陶瓷小球辐照稳定性的影响。通过本项目研究，探讨碳化物陶瓷小球用于再生嬗变燃料的可能性，为ADS再生嬗变燃料的制备及选型提供参考依据。

中国科学院战略性先导科技专项“未来先进核裂变能-ADS系统”提出了加速器驱动的先进闭式核燃料循环利用概念（ADRUF），它通过先进的干法首端处理工艺去除乏燃料中部分裂变产物以及中子毒物，然后再将包含有U、Pu以及MAs的剩余乏燃料制备成再生核燃料并在ADS系统中重复利用。这其中，如何将去除挥发性裂变产物以及部分中子毒物后的剩余乏燃料制备成再生核燃料，是实现闭式核燃料循环必不可少的环节。碳化铀（UC）核燃料拥有极高的硬度，并且在较宽的温度范围内不发生相转变，因而碳化物陶瓷核燃料是加速器驱动的次临界系统中的理想候选燃料，因此，开展多元素掺杂的碳化物陶瓷核燃料小球的研究对乏燃料再生利用具有重要意义。本项目建立了无冷却即时混合与微波加热相结合的快速溶胶凝胶法制备碳化物陶瓷燃料小球的工艺参数，成功制备了U、Ce、Nd均匀掺杂的单一相碳化物陶瓷模拟核燃料小球，并探讨了掺杂元素含量对碳化物微观形貌以及稳定性的影响，具体内容如下：（1）系统研究了溶胶凝胶过程的化学动力学过程，探索金属离子浓度，凝胶剂与金属离子摩尔比、掺杂元素含量等因素对凝胶球制备过程的影响，并确立多元素混合的凝胶球制备的工艺参数；（2）研究煅烧温度、气氛、煅烧时间、以及掺杂元素含量等因素对碳热还原过程物相转换影响，确立了多元素掺杂的单一相碳化物的制备工艺。（3）对制备的碳化物陶瓷燃料小球进行微观形貌的表征，并探索了掺杂元素含量对碳化物晶胞参数以及抗氧化性的影响。通过本项目研究，探讨碳化物陶瓷小球用于嬗变燃料的可能性为，ADS系统中再生嬗变燃料的制备及选型提供参考。