大气中一次及二次有机气溶胶源解析技术的优化研究

大气气溶胶中的有机物来源广泛，既有来自排放的一次有机气溶胶，也有通过挥发性有机物氧化过程生成的二次有机气溶胶。为有效控制大气细粒子污染，必须对有机物的来源进行识别和解析。传统上的有机气溶胶源解析方法带有较大的不确定性，本项研究将提出一种优化的有机气溶胶方法并在珠江三角洲加以应用。我们拟定在珠三角四个排放特征区域进行为期一年的大气细粒子样品采集。在对其中的有机气溶胶示踪化合物以及其他主要成分进行全面表征的基础上，应用有机示踪物与正矩阵因子分析（Positive Matrix Factorization, PMF）模型相结合的方法对有机气溶胶进行来源解析。这项源解析优化技术的应用可阐明珠三角不同区域各类排放源对一次及二次有机气溶胶的贡献，并定量评估不同类型天然源与人为源对二次有机气溶胶的贡献，为珠三角地区制定有效的细粒子污染控制策略提供科学依据。

大气中有机气溶胶来源广泛，既有来自直接排放的一次有机气溶胶，也有通过挥发性有机化合物氧化过程生成的二次有机气溶胶。为有效控制大气细颗粒物污染，必须对有机物的来源进行识别和解析。由于有机气溶胶来源的广泛性以及源特定示踪物数据的匮乏，其源解析一直以来都是一项极具挑战性的工作。.本项目中，我们于2012年1月至2012年12月在珠三角地区四个排放具有特征性的区域站点进行了为期一年的细颗粒物采样。对所采集样品进行的实验室分析包括无机元素、主要水溶性离子、碳组分（有机碳和元素碳）、类腐殖质、非极性有机化合物（烷烃、多环芳烃、藿烷和甾烷）和极性有机化合物（糖类、羧酸、芳香酸和二次有机气溶胶示踪物）。对其中一个站点的数据组应用了受体模型分析，对有机气溶胶进行来源解析。正矩阵因子分析模型六组运行结果随有机示踪物输入种类数的不同而存在差异，阐明了源解析中有机源示踪物的重要性。将左旋葡聚糖和甘露聚糖加入输入参数后，生物质燃烧和燃煤源可以很容易鉴别。藿烷和1,3,5-三苯基苯对于从燃烧源中解析出机动车尾气和塑料焚烧源具有至关重要的作用。当更多的有机示踪物作为输入参数后，部分有机气溶胶“转化”至一次燃烧源因子中，解析至二次因子中的有机气溶胶减少。另一方面，我们对有机示踪物降解对于受体模型源解析结果的影响也进行了研究，初步结果显示，如果不考虑有机示踪物降解影响，二次形成的有机气溶胶会被高估，比例可达42%。.项目执行过程中，我们对于珠三角地区不同区域一次和二次有机气溶胶的来源有了更深层次的了解。本研究的成果可以为珠三角地区细颗粒物污染控制策略的有效实施提供重要信息。